устройство для определения состава и массового содержания водородсодержащего вещества

Формула изобретения

Устройство для определения состава и массового содержания водородсодержащего вещества в г/см² в исследуемом объекте, содержащее первый счетчик нейтронов, окруженный слоями водородсодержащего вещества, между которыми размещен свинцовый экран, и соединенные с ним усилитель и дискриминатор, отличающееся тем, что устройство дополнительно содержит резервуар, выполненный с возможностью размещения исследуемого объекта, при этом первый счетчик нейтронов установлен над поверхностью исследуемого объекта в резервуаре, устройство дополнительно содержит установленный на дне резервуара второй счетчик нейтронов, окруженный слоем водородсодержащего вещества, и подключенный к второму усилителю, выход которого соединен с входом второго дискриминатора, кроме того, устройство дополнительно содержит два детектора протонов, первый из которых установлен на одном уровне рядом с первым счетчиком нейтронов, а второй установлен на одном уровне рядом с вторым счетчиком нейтронов, устройство содержит также два детектора рентген-гамма излучения, причем первый из них установлен на одном уровне рядом с первым детектором протонов и снабжен коллиматором, ориентированным вертикально вниз, а второй установлен на одном уровне рядом с вторым детектором протонов и снабжен коллиматором, ориентированным вертикально вверх.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к устройствам, использующим ядерное и атомное излучения для измерения массового содержания и элементного состава моторных и реактивных топлив, например бензина и солярки, и может быть использовано в нефтехимии, при эксплуатации автомобилей, в частности при применении эксплуатационных автомобильных материалов.

Известен способ определения массового содержания моторных и реактивных топлив, например и дизельного топлива, с помощью измерения объема по мерным линейкам и меткам и определения плотности с помощью ручных плотномеров [1, 2] Однако, метод с использованием мерных линеек и меток и плотномеров не экспрессен, отличается субъективностью, достаточно трудоемок, что приводит к тому, что нет непрерывного потока информации о массовом содержании моторных и реактивных топлив в резервуарах с учетом расхода и поступления топлива в резервуар. Кроме того, часто в автохозяйствах измерение содержания топлива обычно проводится в единицах объема, без учета температурных эффектов расширения и сжатия топлив, что приводит к существенному занижению или завышению данных о массовом содержании топлива в резервуарах. К тому же, этот способ не позволяет определить элементный состав бензина, который является важнейшей характеристикой топлива с точки зрения его качества типа бензина и охраны окружающей среды.

Наиболее близким к предлагаемому устройству является устройство для измерения влагозапаса в веществе, реализованное по авторскому свидетельству N 574000 [3] которое можно использовать для определения массового содержания водородсодержащих веществ, какими являются реактивные и моторные топлива.

Устройство основано на эффекте поглощения нейтронов космического излучения и включает в себя детектор нейтронов космического излучения, выполненный в виде счетчика нейтронов, окруженного слоями водородсодержащего вещества, между которыми помещен свинцовый экран, и соединенного усилителем и дискриминатором. Недостатками указанного устройства являются ограниченные функциональные возможности и низкая чувствительность.

Цель изобретения расширение функциональных возможностей устройства за счет одновременного измерения массового содержания и элементного состава реактивных и моторных топлив и повышение чувствительности устройства за счет учета его элементного состава и учета наличия возможных примесей в топливах.

Поставленная цель достигается тем, что в устройстве для измерения массового содержания моторных и реактивных топлив, первый счетчик нейтронов, окруженный слоями водородсодержащего вещества, между которыми помещены свинцовый экран, и соединенные с ним усилитель и дискриминатор, установлен над поверхностью топлива в резервуаре. Устройство также дополнительно содержит второй счетчик нейтронов, окруженный водородсодержащим веществом, и соединенные с ним усилитель и дискриминатор, и установленный на дне резервуара под толщей топлива. Кроме того, устройство содержит дополнительно два детектора протонов, первый из которых установлен рядом с первым счетчиком нейтронов, а второй установлен рядом со вторым счетчиком нейтронов. Помимо этого устройство содержит дополнительно два детектора рентген-гамма излучения в свинцовых коллиматорах, один из которых расположен рядом с первым счетчиком нейтронов и ориентирован вертикально вниз, а другой расположен рядом со вторым счетчиком нейтронов и ориентирован вертикально вверх.

Проведенные патентно-информационные исследования показали, что существует детектор для измерения влагозапаса в снеге с помощью космического излучения [3] который расположен на поверхности почвы. В предлагаемом устройстве этот детектор предназначен для измерения массового содержания моторных и реактивных топлив. Известен также способ определения содержания элементов в веществе с помощью космических лучей по характеристическому гамма излучению [4] а также способ определения содержания элементов с помощью космического излучения по характеристическому рентгеновскому излучению [5] Однако, каждый из этих способов в отдельности не позволяет проводить одновременное определение массового содержания топлива и его элементного состава, и при этом существует недостаточная точность определения элементного состава исследуемого объекта.

В предлагаемом устройстве эти два способа реализованы устройствами, состоящими из рентген-гамма детекторов в свинцовых коллиматорах, детекторов нейтронов и протонов для определения элементного состава топлива. Существует много примеров применения вторичного космического излучения, в том числе нейтронов, для определения содержания водородсодержащего вещества [6, 7] измеряя интенсивность излучения над поглотителем при различных содержаниях водородсодержащего вещества.

Однако устройство для измерения влажности веществ [3] установленное под толщей топлива в резервуаре, не способно одновременно измерять массовое содержание и элементный состав реактивных и моторных топлив, к тому же на показания счетчика нейтронов устройства [3] будет оказывать значительное влияние различие в элементом составе топлив, в состав которых входят в различной пропорции элементы C и H, а также наличие возможных примесей. Предлагаемое устройство за счет новизны в геометрии расположения детекторов и конструкции детекторов способно одновременно измерять массовое содержание и элементный состав реактивных и моторных топлив, к тому же на показания счетчика нейтронов устройства [3] будет оказывать значительное влияние различие в элементом составе топлив, в состав которых входят в различной пропорции элементы C и H, а также наличие возможных примесей. Предлагаемое устройство за счет новизны геометрии расположения детекторов и конструкций детекторов способно одновременно измерять массовое содержание и элементный состав реактивных и моторных топлив и имеет повышенную чувствительность за счет учета элементного состава контролируемого объема топлива.

При установке первого счетчика нейтронов над поверхностью топлива в резервуаре и установке второго счетчика нейтронов на дне резервуара с топливом по зависимости отношения интенсивностей нейтронов, измеряемой первым и вторым счетчиком нейтронов от массового содержания топлива в резервуаре, определяет массовое содержание топлива. Однако, на показания второго счетчика нейтронов оказывает влияние различный элементный состав топлива по группе элементов C и H, нежелательных примесей тяжелей топлива, например воды, выпадающих в осадок. Так, расчет показывает, что, например, при 2-метровом слое бензина со средним весовым содержанием углерода C 85,5% и водорода H 14,5% и плотностью 0,7 г/см³ изменение весового состава H на 1% приводит к изменению показания в счете второго счетчика нейтронов на 30% а наличие примесной воды в весовом количестве 1% по отношению к топливу приводит к изменению счета счетчика на 4% Указанные изменения в счете приводят к изменению показания массовой толщины топлива по калибровочным кривым на 9 г/см² и 1,2 г/см², соответственно. При поверхностной площади топлива в резервуаре 300600 см² ошибка в определении топлива без учета изменения элементного состава будет составлять 1620 кг и 218 кг, соответственно. Таким образом, учет изменения элементного состава позволяет повысить точность измерения массового содержания топлива. Определение элементного состава топлива, в частности, содержания C и H можно проводить измеряя характеристическое излучение в линиях 4,44 МэВ (высвечивание возбужденного ядра C¹⁴) и 2,22 МэВ (высвечивание при радиационном захвате нейтрона ядром q²₁) детекторами рентген-гамма квантов, расположенными над поверхностью топлива в резервуаре и на дне резервуара. Определение наличия тяжелых примесей, например воды, производится с помощью космического излучения по показаниям рентген-гамма детектора, установленного на дне резервуара в свинцовом коллиматоре и ориентированном вертикально вверх. Одновременная регистрация характеристического рентгеновского и гамма-излучения уменьшает относительную ошибку при определении элементного состава раз, при определении состава топлива по числу n линий при одинаковой интенсивности этих линий. При разной интенсивности I_i i-ой линии при n-линиях относительная погрешность

.

Помимо увеличения точности одновременная регистрация рентгеновского (на атомном уровне) и гамма (на ядерном уровне) излучений от одного и того же элемента позволяет за счет разницы в пробегах определять распределение элементов на двух глубинах, одна из которых определяется рентгеновским излучением Z_x; а вторая гамма-излучением Z по формулам:

и

C(Z) = A_zm_p(+_n)J/J_n (2)

где C(Z_x) и C(Z) средняя концентрация элемента на глубинах до Z_x и Z соответственно, s_x, сечения взаимодействия протонов и нейтронов соответственно с атомами и ядрами исследуемого элемента, A_z - средний номер исследуемой среды, m_p масса протона, m_x, , _n массовые коэффициенты поглощения рентгеновского, гамма излучения и нейтронов, соответственно J_x, J потоки рентгеновского и гамма излучения, соответственно, J_n, J_p потоки нейтронов и протонов космического излучения. Формула (2) используется в том случае, если массовая толщина, определяемая гамма излучением, превышает величину равную массовой толщине, с которой идет 99% характеристического гамма-излучения. Если массовая толщина z , с которой идет гамма-излучение, меньше z^o_x, тогда средняя концентрация G(z) до глубины z определяется из формулы:

C(z) = JA_zm_p(_n+)/(J_n{1-exp[-(+_n)z]}) (3)

Потоки J_n, J_p, оказывающие влияние на показания детектора рентген-гамма излучения, измеряются детекторами протонов и нейтронов, расположенными рядом. Для случая рентген-гамма детектора, установленного на дне резервуара и ориентированного вертикально вверх, значения глубин Z_x и отсчитываются от дна резервуара вертикально вверх.

Аналогичные измерения элементного состава рентген-гамма детектором, установленным над поверхностью топлива и ориентированным вертикально вниз, позволяют проводить определение элементного состава топлива и распределение по глубине Z_x и , но отсчитываемых от поверхности топлива вниз. Наличие свинцовых коллиматоров, поглощающих рентген-гамма излучение из несканируемых направлений, позволяет снизить влияние краевых эффектов и увеличить отношение сигнал/ шум в 4/ раз, где DW апертура угла коллиматора. Дополнительно измерение массового содержания топлива позволяет в свою очередь увеличить точность определения содержания элементов по характеристическому излучению за счет получения информации о массе вещества в контролируемом объеме, которое является источником рентгеновского и гамма-излучения. Такая информация необходима по причине достаточно больших пробегов гамма-квантов с энергией 4,44 МэВ (ядерная гамма-линия возбуждения ядра углерода) и 2,22 МэВ (гамма-квант, возникающий при радиационном захвате нейтрон-ядром водорода), которые в бензине с плотностью 0,7 г/см² составляют 30 40 см.

При таких значениях пробега гамма-квантов и при данном расположении детекторов рентген-гамма излучения существенные ошибки в элементом составе топлива (более нескольких процентов) будут возникать без учета массового содержания топлива в слое толщиной менее 31 см.

Дополнительное повышение чувствительности определения элементного состава, практически не зависящей от толщины слоя топлива, возникает при использовании рентгеновского характеристического излучения для серы S, входящей в состав бензина, возникающего при возбуждении L-оболочки, имеет энергию 2,3 КэВ, а для Pb, входящего в состав этиловых жидкостей при возбуждении L-оболочки, фотон имеет энергию 10,55 КэВ. При массовых коэффициентах ослабления в бензине для фотонов с его e 2,3 КэВ и и , соответственно, линейные значения пробегов фотонов составят: 710^-4 см и 2,510^-2 см, т.е. можно сделать вывод о практической независимости определения элементного состава топлива по рентгеновскому излучению от его толщины.

Таким образом, можно сделать вывод о неочевидности технического решения и существенности отличий предполагаемого устройства от прототипа.

На фиг. 1 представлена схема расположения детекторов устройства для измерения массового содержания и элементного состава моторных и реактивных топлив.

На фиг.2 изображена блок-схема устройства для измерения массового содержания и элементного состава моторных и реактивных топлив.

На фиг. 3 представлена конструкция детекторов устройства для измерения массового содержания и элементного состава моторных и реактивных топлив.

На фиг. 4 представлена зависимость интенсивности нейтронов космического излучения от массовой толщины топлива при средних относительных весовых концентрациях углерода C 85,5% и водорода H 14,5%

В представленной на фиг. 1 схеме расположения детекторов устройства детектор нейтронов 1, расположенный над поверхностью топлива, предназначен для измерения потока нейтронов, вариаций этого потока и нормирования режима измерений, детектор нейтронов 2 установлен на дне резервуара с топливом и предназначен для измерения массового содержания топлива в резервуаре. Детекторы протонов 3 и 4, установленные рядом с детекторами 1 и 2, соответственно, предназначены наряду с детекторами 1 и 2 для нормирования измерений элементного состава с помощью детектора рентген-гамма излучений 5 и 6, которые установлены рядом с детекторами 1 и 2, соответственно. Детектор 5 рентген-гамма квантов имеет коллиматор, ориентированный вертикально вниз, а детектор 6 рентген-гамма квантов также имеет коллиматор, но ориентированный вертикально вверх. Взаимное расположение детекторов нейтронов 1, 2, детекторов протонов 3, 4 и детекторов рентген-гамма квантов 5, 6 обусловлено тем, чтобы производить определение элементного состава топлива и примесей, оказывающих влияние на показания детекторов нейтронов, а также для определения содержания таких элементов, как S, Pb, Br, входящих в состав ряда топлив, характеризующих качество бензина и его экологические характеристики.

Вся система детекторов объединена в функциональную схему, представленную на фиг. 2. Детекторы 1, 2, 3, 4, 5, 6 подключены к накопителям импульсов 7, которые, в свою очередь, подключены к устройству управления 8. Устройство управления 8 и накопители 7 объединены в блок автоматики 9; к устройству управления подключена радиостанция 10. В приемном центре 11 имеется радиостанция 12, которая подсоединена к арифметикологическому устройству 13. Арифметикологическое устройство 13 связано с устройством преобразования информации 14, к которому подсоединены устройство ввода-вывода 15, например, дисплей, и внешний носитель информации 16 например, гибкий магнитный диск.

Конкретная конструкция детекторов показана на фиг. 3. В детекторе 1 пропорциональный счетчик нейтронов 17 марки СНМ-18 окружают слоями водородсодержащего вещества, а именно внутренним замедлителем 18, толщиной 2,3 г/см², внешним отражателем 19 толщиной 20 25 г/см². Между слоями находится свинцовый экран локальный генератор нейтронов 20 толщиной 50 60 г/см². Такая конструкция фонового детектора 1 позволяет исключить влияние нейтронов альбедо.

Детектор 2 окружают оболочкой из водородсодержащего вещества 21 толщиной 3 4 г/см². Такая конструкция оболочки позволяет исключить неоднозначность в показаниях детектора, которая, как видно на фиг. 4, существует при малых массовых толщинах топлива и обеспечивает наивысшую чувствительность детектора. Детекторы протонов 3 и 4 представляют собой любой тип детектора, способного измерять интегральный поток протонов, например, полупроводниковый кремниевый детектор, измеряющий протонную компоненту по измерениям потерь энергии на единицу длины. Детектор 5 помещен в свинцовый коллиматор 22 толщиной 25 30 г/см², ориентированный вертикально вниз. Такая конструкция коллиматора и его ориентировка позволяют увеличить отношение сигнал/шум и проводить сканирование объема топлива по вертикали сверху вниз. Детектор 6 помещен в свинцовый коллиматор 23 толщиной 25 30 г/см², ориентированный вертикально вверх. Такая конструкция коллиматора и его ориентировка также позволяют увеличить отношение сигнал/шум и проводить сканирование топлива по вертикали снизу вверх. С помощью калибровочной зависимости, представленной на фиг. 4, можно по отношению показаний счетчиков нейтронов под топливом определить заданную массовую толщину топлива m. При малых значениях m 3 г/см² видна неоднозначность в показаниях счетчика нейтронов, которая устраняется специальным конструктивным решением, а именно окружением счетчика нейтронов 2 слоями водородсодержащего вещества толщиной 2 3 г/см².

Устройство работает следующим образом. В резервуаре измеряют потоки нейтронов, протонов космического излучения и естественный фон характеристического рентген-гамма излучения, калибруют измерительную аппаратуру и определяют по установленным калибровочным зависимостям массовую толщину топлива, проводят измерения элементного состава топлива, т.е. содержание C, H, Pb, S, Br, O, с помощью чего вносят соответствующие поправки в установленные калибровочные зависимости.

Конкретный пример работы состоит в следующем. При наличии топлива по отношению показаний детектора 2 к показаниям детектора 1, т.е. J_n2/J_n1, и используя калибровочную зависимость, представленную на фиг. 4 отношения J_n2/J_n1 от массовой толщины топлива m для средних значений C и H, определяют массовую толщину топлива.

Измеряя поток нейтронов J_n1, J_n2, поток протонов детекторами 3 и 4 J_p3 и J_p4, соответственно, а также потоки характеристического рентгеновского J_xi и гамма J_i излучения i-го элемента детекторами 5 и 6 J_xi5, J_i5 и J_xi6, , соответственно, определяем по формулам (1) и (2) концентрации i-го элемента, например, S, Br или Pb. При малых значениях массовой толщины топлива для определения концентрации элемента по гамма-излучению используют формулу (3).

Определение по характеристическому гамма-излучению содержания H и C по формуле (2) дает возможность уточнить массовое содержание топлива. По показаниям детектора рентген-гамма излучения 6, расположенного на дне резервуара, по характеристическому гамма-излучению определяем содержание кислорода, по которому можно определить содержание примесной воды. После определения содержания примесной воды происходит уточнение массового содержания топлива. Если измеренное массовое содержание топлива ниже пробегов на ослабление гамма-квантов характеристического излучения, то необходимо определение средних значений концентрации проводить по формуле (3).

Пример 1. Пусть калибровочная зависимость определения массового содержания топлива по отношению показания счетчиков нейтронов J_n2/J_n1 определена для средних значений весового содержания C 85,5 и H 14,5 при плотности = 0,7 г/см³.

Пусть поток нейтронов над поверхностью топлива составляет J_n1 210^-2 нейтр/см²сср. Отношение J_n2/J_n1 составляет 0,017. В этом случае из калибровочной кривой определяем, что массовая толщина содержания топлива составляет 140 г/см². Пусть детектор нейтронов 1, находящийся над поверхностью топлива, зарегистрировал излучение в гамма-линии с энергией 4,44 МэВ J_c= 2,610³ фотон/см²ccp. Определяя среднюю весовую концентрацию углерода по C_с по формуле (2), с учетом того, что _c= 0,3 барн; A_z 17; m_p 1,6710^-24 г; _с= 0,04 см²/г; _n= 0,029 см²/г, получим C_c= 0,865.. Таким образом, среднее относительное весовое содержание C_c оказалось больше предполагаемого и, следовательно, среднее весовое относительное содержание водорода C_H оказалось меньше предполагаемого C_H 1 C_C 0,135. Поскольку поглощение нейтронов практически полностью обусловлено содержанием водорода, то необходимо ввести поправку. Коэффициент поглощения нейтронов в бензине _n со средним относительным весовым содержанием C_H и C_C вычисляется как где коэффициенты ослабления нейтронов в водороде и углероде . Если для предполагаемого содержания углерода C и водорода H _n= 0,029 см²/г,, то с учетом измеренного количества содержания C и H новое значение Таким образом, для использования калибровочной зависимости необходимо ввести поправку

После внесения поправки по калибровочной кривой определяем, что уточненная массовая толщина топлива составляет m = 149,6 г/см² ошибка без учета поправки, т. е. разница составила (m) = 149,6 - 140,0 = 9,6 г/см². Глубина, с которой сканируется объем топлива излучением 4,44 МэВ (глубина, с которой испускается 99% характеристического излучения), составляет т. е. гораздо меньше, чем массовая толщина топлива, определенная по показаниям нейтронных счетчиков и поэтому в показаниях детектора рентген-гамма излучения не требуется корректировки на ограниченность контролируемого объема.

Пример 2. При тех же условиях, что и в примере 1, детектор 4 протонов, установленный на дне резервуара, регистрирует поток характеристического гамма излучения с энергией 6,14 МэВ, высвечиваемого возбужденным ядром кислорода O¹⁶ величиной Расчет значения средней относительной весовой концентрации кислорода C_o показывает, что C_o 0,01. При расчете C_o по формуле (2), величину потока нейтронов, регистрируемого детектором 2, составляющим J_n2 410^-4 нейтр/см²сср, необходимо увеличить в exp(_nz^o_c) = 28 раз, для учета поглощения нейтронов, возбуждающих ядра O¹⁶, где z^o_с = 115 г/см² глубина топлива, с которой идет 99% гамма-излучения с = 6,14 МэВ. Поскольку в элементный состав топлива не входит кислород, а это соединение тяжелей топлива (детектор 3 протонов, расположенный над поверхностью топлива, не регистрирует потока гамма-квантов с = 6,14 МэВ), можно сделать вывод о наличии воды в топливе, причем ее содержание составляет: С другой стороны, эта информация позволяет внести поправку в определенное значение массовой толщины топлива. В этом случае необходимо отношение (J_n2/J_n1)" увеличить на величину . С учетом этой поправки, используя калибровочную кривую, находим, что уточненное значение массовой толщины топлива составляет m = 149,6-8,3 = 141,3 г/см². Таким образом, помимо определения содержания воды было получено более точное значение массовой толщины топлива.

Пример 3. При тех же условиях, что и в примере 1, детектор рентген-гамма излучения регистрирует характеристическое излучение в линиях с энергиями = 2,308 КэВ и = 2,13 МэВ, соответствующими высвечиванию возбужденной К-оболочки атома серы S и высвечиванию возбужденного ядра атома S при радиационном захвате нейтрона и космического излучения, соответственно.

Пусть поток характеристического гамма-излучения составляет а поток характеристического рентгеновского излучения Используя формулы (1) и (2), а также следующие значения J_n 210^-2 нейтрон/см²сср; J_p 10^-4 протон/см²сср; A_z 17; M_p 1,6710^-24 г; получим, что C^x_s= C_s= 0,0015, т. е. относительное весовое содержание серы составляет C_S 0,15% Точность определения содержания элемента повышается за счет одновременного измерения в рентгеновском и гамма диапазонах при одинаковом количестве импульсов, набранных анализатором в рентгеновском N_x и гамма N диапазонах. Относительная погрешность d пропорциональна Глубина, с которой сканируется топливо по гамма-излучению, составляет 92 г/см².