способ восстановления пригодности выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана

Формула изобретения

1. Способ восстановления пригодности выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана к изготовлению ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе, заключающийся в том, что в выгоревшей смеси изотопов урана изменяют, то есть повышают или понижают, концентрацию делящегося изотопа уран-235 по сравнению с исходной концентрацией до заданной величины путем смешивания компонентов, отличающийся тем, что в выгоревшей смеси изотопов урана понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, что смешивают между собой, преимущественно, три компонента, что в качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, что выгоревшую, то есть исходную, смесь изотопов урана смешивают в виде, преимущественно, порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃O₈, что в качестве второго, то есть восстанавливающего, компонента используют, как правило, порошок окислов свежей смеси изотопов свежего урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-236 и концентрацией делящегося изотопа уран-235 в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, что в качестве третьего, то есть восстанавливающего, компонента используют порошок окислов, преимущественно, свежей смеси изотопов урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа уран-235, преимущественно, с концентрацией от 3,6 до 100 мас.%, что добавление и смешивание, как правило, первого и второго компонентов производят до достижения концентрации изотопов уран-232 ниже 4,9 10^-7%, уран-234 ниже 1,7 10^-1%, уран-236 ниже 8,0 10^-1%, что добавление и смешивание компонентов продолжают до достижения заданных величин концентрации делящегося изотопа уран-235 и изотопов уран-232, уран-234, уран-236, что затем порошки окислов растворяют, как правило, в азотной кислоте и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например в виде раствора уранилнитрита UO₂(NO₃)₂, что раствор азотно-кислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно, трибутилфосфата (С₄Н₉О)₃РО, что затем раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды Н₂О, затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило, аммиачной водой NH₄OH и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH₄)₂U₂O, что осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550^oС и после этого прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800^o, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO₂.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что непосредственно после растворения компонентов в азотной кислоте из аппарата растворения отбирают на анализ пробу и контролируют концентрации изотопов в смеси компонентов, что концентрацию изотопов в смеси компонентов, как правило, корректируют.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что добавление и смешивание компонентов, а также контроль и регулирование концентрации изотопов продолжают до достижения заданных величин в следующем диапазоне концентрацией, мас.%:

Уран-235 - 1 - 10

Уран-232 - 4,9 10^-7 - 3,8 10^-9

Уран-234 - 1,7 10^-1 - 7,3 10^-3

Уран-236 - 8,0 10^-1 - 6,4 10^-3

Уран 238 и примеси - Остальноее

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к изготовлению ядерного топлива для ядерных реакторов атомных электростанций, точнее к восстановлению (переработке) пригодности выгоревшего ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе.

Известен способ изготовления свежего ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [1], (см. с.176, 236). Способ сводится к повышению концентрации (обогащению массовой доли) делящегося изотопа уран-235 в гексафториде природной смеси изотопов урана центрифужным методом (аналог).

Недостаток этого способа заключается в том, что центрифуги имеют довольно сложную конструкцию и трудоемки в изготовлении. Этот способ доступен для стран с хорошо развитым машиностроением. При повышении концентрации делящегося изотопа уран-235 в выгоревшем ядерном топливе этим способом практически невозможно производить регулирование концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.

Известен способ изготовления свежего ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [1], (cм. с.176, 220). Способ сводится к повышению концентрации (обогащению массовой доли) делящегося изотопа уран-235 в гексафториде природной смеси изотопов урана методом газовой диффузии (аналог).

Недостаток этого способа заключается в значительной энергоемкости, а также в том, что этот способ при использовании применительно к выгоревшей (отработанной) смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе приводит к повышению концентрации и других изотопов урана, в том числе практически неотделимых при радиохимической обработке выгоревшего топлива примесей изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, которые являются вредными, то есть ухудшают качество топлива.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде смеси изотопов урана [2], (см. с.139). Способ заключается в том, что в качестве исходного сырья используют выгоревшее ядерное топливо, то есть выгоревшую смесь изотопов урана, что смесь изотопов радиохимически очищают от примесей других элементов, в том числе и от плутония, что смесь изотопов фторируют до получения гексафторида урана. Далее гексафторид выгоревшей смеси изотопов урана нагревают до температуры выше тройной точки и подвергают возгонке в виде газовой фазы, затем газовую фазу гексафторида разбавляют в 6-10 раз газовой фазой гексафторида естественной смеси изотопов урана с концентрацией всего 0,7115% изотопа урана-235 с целью уменьшить концентрацию вредного изотопа уран-236. В дальнейшем в полученном гексафториде смеси изотопов урана восстанавливают или повышают концентрацию (обогащают) делящегося изотопа уран-235 методом газовой диффузии (аналог).

Этот способ, практически мало отличается от описанного выше способа обогащения делящимся изотопов уран-235 методом газовой диффузии.

Недостаток этого способа заключается в значительной энергоемкости, а также в том, что при этом способе нет возможности регулировать концентрацию вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в процессе производства, то есть в процессе обогащения (в процессе повышения концентрации изотопа уран-235). При использовании этого способа неизбежно независимо от первоначального разбавления гексафторидом естественной смеси изотопов урана в восстановленном или обогащенном гексафториде смеси изотопов урана повышается концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в процессе обогащения методом газовой диффузии, так как массы ядер этих вредных изотопов близки к массе ядер делящегося изотопа уран-235. Таким образом, конечная концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в высокообогащенном ядерном топливе зависит, практически, от их начального содержания в выгоревшем (исходном) ядерном топливе (смеси изотопов урана). Повышение концентрации вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов, ТВС) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Повышение концентрации вредного изотопа уран-234 приводит к затруднениям при дальнейшем изготовлении ядерного топлива в виде порошка или таблеток из-за загрязнения воздуха в рабочем помещении и поверхностей рабочего помещения, а также спецодежды вредными альфа-частицами. Повышение концентрации вредного изотопа уран-236 приводит в дальнейшем к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа уран-235, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора (атомной электростанции).

При многократном вовлечении выгоревшего ядерного топлива в эксплуатацию в ядерном реакторе (при многократной регенерации) концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в выгоревшем ядерном топливе постоянно возрастает по сравнению с начальной концентрацией. В конце концов, практически уже на третьем цикле, повторное использование выгоревшего ядерного топлива в ядерном реакторе становится невозможным из-за высокой концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде механической смеси порошков из двуокиси урана и двуокиси плутония [3]. Способ заключается в том, что порошки из двуокиси урана и двуокиси плутония механически смешивают между собой и после этого прессуют таблетки ядерного топлива. Способ может быть использован и в том случае, если порошки двуокиси урана или плутония изготовлены из выгоревшего в ядерном реакторе ядерного топлива, то есть из использованных в ядерном реакторе таблеток (ТВЭЛов, ТВС) двуокиси урана или из смеси двуокиси урана и плутония, прошедших радиохимическую обработку с целью очистки от примесей (аналог).

Недостаток этого способа заключается в том, что окислы урана и окислы плутония используют непосредственно в виде двуокиси урана (UO₂) и двуокиси плутония (PuO₂), а также в том, что ограничиваются их простым механическим смешиванием. В результате в готовых спрессованных и обожженных керамических таблетках ядерного топлива из этой смеси порошков наблюдается негомогенность (неоднородность), что приводит к неоднородности свойств, в том числе в части тепловыделения из таблеток (ТВЭЛов), к локальному перегреву ТВЭЛов и к выходу из строя ТВЭЛов и ТВС, то есть ТВЭЛы и ТВС обладают низкой надежностью.

Известен способ изготовления ядерного топлива в виде механической смеси порошков из выгоревших в ядерном реакторе двуокиси урана и выгоревших (или вновь образованных из изотопа уран-238) в ядерном реакторе двуокиси плутония [4] . Способ заключается в том, что часть массы порошков из двуокиси урана и двуокиси плутония механически смешивают между собой и спрессовывают таблетки, затем таблетки измельчают, то есть переводят в крошку, которую смешивают с порошком двуокиси урана (см.схему). После смешивания порошков из них прессуют и обжигают керамические таблетки ядерного топлива. Способ изготовления, т. е. способ восстановления пригодности ядерного топлива к повторному использованию, применяют именно в том случае, когда порошки двуокиси урана или плутония изготовлены из выгоревшего в ядерном реакторе ядерного топлива, то есть из использованных в ядерном реакторе таблеток (ТВЭЛов, ТВС) двуокиси урана (прототип).

Этот известный способ мало отличается от предыдущего способа [3] и обладает теми же недостатками, которые уже описаны выше применительно к способу [3] в части низкой гомогенности смешанного порошка и таблеток из него, то есть ТВЭЛы и ТВС с ядерным топливом из порошка, полученного этим способом также обладают низкой надежностью. Кроме того, радиохимической обработкой невозможно исключить вредные изотопы уран-232, уран-234 и уран-236 в выгоревшем ядерном топливе, что затрудняет изготовление ядерного топлива и ухудшает показатели его повторной эксплуатации в ядерном реакторе.

Изобретение направлено на решение следующих задач.

- обеспечить высокую (заказанную) концентрацию (обогащение, массовую долю) делящихся нуклидов (изотоп уран-235) при меньшей, чем в прототипе и в исходной (выгоревшей) смеси изотопов урана концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, то есть предложит такой способ восстановления выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана, которая была бы пригодна как для изготовления таблеток ядерного топлива, так и для повторной эксплуатации этих таблеток в составе ТВЭЛов или ТВС в ядерном реакторе;

- обеспечить регулирование концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в заранее заданном (заказчиком - атомной электростанцией) диапазоне;

- улучшить (повысить) гомогенность (однородность) распределения делящихся нуклидов, например делящегося изотопа уран-235, и повысить качество порошка двуокиси урана (качество таблеток, ТВЭЛов и ТВС);

- предложить способ восстановления выгоревшей смеси изотопов урана с экономически приемлемым диапазоном заранее задаваемых (заказчиком) величин концентраций вредных изотопов уран-232. уран-234 и уран-236 в восстановленном ядерном топливе, который удовлетворял бы как производителя, так и заказчика (атомную электростанцию);

- обеспечить возможность многократного использования в ядерном реакторе одной и той же выгоревшей смеси изотопов урана (в составе ТВЭЛов или ТВС).

Указанные выше задачи решаются за счет введения в известный способ (прототип) совокупности следующих основных отличительных признаков, состоящих в том, что в выгоревшей смеси изотопов урана понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, что смешивают между собой, преимущественно, три компонента, что в качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, что выгоревшую, т. е. исходную, смесь изотопов урана смешивают в виде, преимущественно, порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃O₈, что в качестве второго, то есть восстанавливающего, компонента используют, как правило, порошок окислов свежей смеси изотопов свежего урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-236 и концентрацией делящегося изотопа уран-235 в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, что в качестве третьего, то есть восстанавливающего, компонента, используют порошок окислов, преимущественно, свежей смеси изотопов урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа уран-235, преимущественно, с концентрацией от 3,6 до 100 мас.%, что добавление и смешивание, как правило, первого и второго компонентов производят до достижения концентрации изотопов уран-232 ниже 4,910^-7 %. уран-234 ниже 1,710^-1 %, уран-236 ниже 8,910^-1 %, что добавление и смешивание компонентов продолжают до достижения заданных величин концентрации делящегося изотопа уран-235 и изотопов уран-232, уран-234, уран-236, что затем порошки окислов растворяют, как правило, в азотной кислоте и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO₂(NO₃)₂, что раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно трибутилфосфата (С₄Н₉О)₃РО, что затем раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды, что затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH₄OH) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH₄)₂U₂O₇, что осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550^oС и после этого прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800^oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO₂.

Указанные выше существенные отличительные признаки являются достаточными во всех случаях, на которые испрашивается объем правовой охраны.

Более тонкое регулирование концентраций изотопов урана в предлагаемом способе производиться за счет введения дополнительного отличительного признака, состоящего в том, что непосредственно после растворения компонентов в азотной кислоте из аппарата растворения отбирают на анализ пробу и контролируют концентрации изотопов в смеси компонентов, что концентрацию изотопов в смеси компонентов, как правило, корректируют.

Кроме того, в способ введены дополнительные отличительные признаки, которые состоят в том, что добавление и смешивание компонентов, а также контроль и регулирование концентрации изотопов продолжают до достижения заданных величин в следующем диапазоне концентраций, мас.%: делящийся нуклид, например, изотоп уран-235 1-10; уран-232 4,910^-7 - 3,810^-9; уран 234 1,710^-1 - 7,310^-3; уран-236 8,010^-1 - 6,410^-3; уран-238 и примеси остальное.

В описании изобретения под термином "ядерное топливо" авторы понимают в зависимости от контекста окислы урана, например U₃O₈, UO₂, а также продукты окислов урана (таблетки, ТВЭЛы, ТВС), которые могут быть в дальнейшем получены из указанных выше окислов; под термином "концентрация" авторы подразумевают концентрацию изотопов урана именно в смеси изотопов урана. Этот термин не относится к химическому соединению, то есть при этом не учитываются такие элементы как фтор, азот, кислород и т.д.

При анализе приведенных выше известных способов (см. аналоги), то есть при анализе уровня ядерной техники, не обнаружены способы с точно такой же совокупностью признаков, что позволяет считать предлагаемый способ соответствующим критерию "новизна".

Для специалиста по ядерной технике явным образом не следует, что для решения приведенных выше задач, в формулу изобретения нужно ввести именно ту совокупность отличительных признаков (смешивание трех компонентов в виде порошка окислов, включая их изотопный состав, растворение в азотной кислоте, корректировка изотопного состава, экстракция и реэкстракция изотопов и т.д.) и диапазон концентраций указанных изотопов в компонентах и в конечном (восстановленном) ядерном топливе. В связи с этим авторы считают, что предложенный способ соответствует критерию "изобретательский уровень".

Способ восстановления пригодности выгоревшей в ядерном реакторе смеси изотопов урана к изготовлению ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе осуществляется следующим образом.

Выгоревшую смесь изотопов урана подвергают обработке в качестве исходной смеси в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃O₈. В ней, с одной стороны, изменяют, как правило, повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 (могут и понижать концентрацию, если в выгоревшей смеси изотопов она выше требуемой, то есть заказанной), а с другой стороны понижают (это делается всегда) концентрацию вредных изотопов уран-236, уран-234, уран-232.

Смешивают между собой, преимущественно, три компонента. В качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, то есть исходную смесь изотопов урана, которую смешивают в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃O₈ (можно и в виде двуокиси урана) со вторым (восстанавливающим) компонентом, в качестве которого используют порошок окислов (закиси-окиси, двуокиси) свежей смеси изотопов урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-235 и уран-236. Концентрация делящегося изотопа уран-235 в свежей смеси изотопов урана находится, преимущественно, в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, то есть используют обедненную или отвальную смесь изотопов урана. В качестве третьего восстанавливающего компонента используют порошок окислов делящихся нуклидов, например, порошок закиси-окиси смеси изотопов свежего урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа, преимущественно с концентрацией от 3,6 до 100 мас.%. Если концентрация делящихся изотопов в выгоревшей смеси является более низкой, чем заказанное электростанцией значение, то в выгоревшей смеси повышают их концентрацию путем добавления третьего компонента с более высокой концентрацией делящегося изотопа. Если в выгоревшей смеси значение концентрации делящихся изотопов выше, чем заказанное электростанцией значение, что может быть при использовании выгоревшего ядерного топлива из реакторов на быстрых нейтронах, то в выгоревшей смеси понижают концентрацию делящихся изотопов путем добавления третьего компонента с более низкой концентрацией. В этом случае допускается смешивать между собой только первый и второй компоненты.

Добавление и смешивание компонентов в контейнере производят до достижения концентрации вредных изотопов уран-232 ниже 4,910^-7 %, уран-234 ниже 1,710^-1 %, уран-236 ниже 8,010^-1 %. Вначале, как правило, смешивают первый и второй компоненты для достижения указанной выше концентрации вредных изотопов урана, а затем добавляют третий компонент и смешивают все три компонента для достижения заказанной концентрации делящегося изотопа уран-235, а также вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.

Затем порошки окислов растворяют и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO₂(NO₃)₂. Затем раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно, трибутилфосфата (С₄Н₉О)₃РО. После этого раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды, затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило аммиачной водой (NH₄ОН), и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH₄)₂U₂O₇. Осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550^oС и далее прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800^oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO₂.

Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что в выгоревшей смеси изотопов урана понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, что смешивают между собой три компонента, что в качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана, что в качестве второго, то есть восстанавливающего, компонента используют порошок окислов смеси изотопов свежего урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-236 и концентрацией делящегося изотопа уран-235 в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас.%, что в качестве третьего, то есть восстанавливающего, компонента используют порошок окислов смеси изотопов, преимущественно, свежего урана с отличной от первого компонента концентрацией делящегося изотопа, преимущественно, с концентрацией от 3,6% до 100 мас. %, и техническим результатом, состоящим в том, что восстановленная смесь изотопов урана пригодна не только для изготовления таблеток ядерного топлива, но и для повторной эксплуатации в ядерном реакторе, заключается в том, что указанные отличительные признаки позволяют обеспечить низкую (ниже чем в исходном смеси изотопов урана и ниже, чем в смеси, полученной известным способом - прототипом) концентрацию вредных изотопов урана, один из которых затрудняли изготовление таблеток ядерного топлива (уран-232, уран-234), а другие препятствовали экономичной эксплуатации ядерного реактора из-за большого сечения захвата тепловых нейтронов (уран-236), что в свою очередь требовало увеличение концентрации изотопа уран-235 или вело к сокращению длительности работы ядерного реактора (сокращало количество электроэнергии, выработанной атомной электростанцией при той же концентрации изотопов уран-235). При этом следует иметь в виду, что указанные выше основные отличительные признаки позволяют утилизировать (использовать) после фторирования и окисления металлический (оружейный) уран-235 с концентрацией до 100%, который ранее не использовался в ядерной энергетике.

Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что смешивание первого и второго компонентов производят до достижения концентрации изотопов уран-232 ниже 4,9 10^-7 %, уран-234 ниже 1,710^-1 %, уран-236 ниже 8,010^-1 %, что добавление и смешивание компонентов продолжают до достижения заданных величин концентрации делящегося изотопа уран-235 и изотопов уран-232, уран-234, уран-236, и техническим результатом, состоящим в том, что выгоревшая смесь изотопов урана становится пригодной как для изготовления таблеток ядерного топлива, так и для повторной эксплуатации в ядерном реакторе, заключается в том, что указанные отличительные признаки позволяют обеспечить и высокую (заданную) концентрацию делящегося изотопа уран-235, и низкую (заданную) концентрацию вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236, причем смешивание вначале только первого и второго компонентов до достижения указанных наибольших концентраций вредных изотопов не может быть в дальнейшем изменено в большую сторону, так как в качестве третьего компонента используют, как правило, свежее топливо, в котором отсутствуют вредные изотопы уран-232 и уран-236, а концентрация изотопа уран-234 в свежем топливе имеет сравнительно низкое значение. Если в качестве третьего компонента будет использовано выгоревшее ядерное топливо с высокой концентрацией делящегося изотопа уран-235 и высокой концентрацией вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, то, в соответствии с формулой изобретения, указанные в ней значения концентраций делящихся изотопов и вредных изотопов урана все равно должны быть выдержаны, что можно сделать, если за счет массы второго компонента обеспечить после смешивания первого и второго компонентов такую низкую концентрацию вредных изотопов урана, что добавление к ним вредных изотопов с третьим компонентом не приведет к повышению их концентрации выше установленных в формуле значений.

При этом следует иметь в виду, что указанные выше основные отличительные признаки позволяют достигнуть следующего технического результата, а именно: позволяют регулировать концентрации вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в заранее заданном заказчиком - атомной электростанцией диапазоне. Эти же указанные выше основные отличительные признаки позволяют достигнуть еще один технический результат, а именно: многократно восстанавливать одну и ту же выгоревшую в ядерном реакторе смесь изотопов урана с низким (заказанным) значением концентрации изотопа уран-236, что обеспечивает ее многократное использование в ядерном реакторе несмотря на то, что после каждого периода пребывания смеси изотопов урана в ядерном реакторе (после каждого выгорания) концентрация изотопа уран-236 в смеси возрастает. Это связано с тем, что концентрация изотопа уран-236 (см.выше) регулируется, и каждый раз после выгорания эта концентрация обеспечивается в выгоревшей смеси изотопов в пределах тех значений, которые указаны в формуле изобретения (заказаны электростанцией). При этом следует отметить, что авторами заявлен способ восстановления выгоревшей смеси изотопов урана с экономически приемлемым диапазоном заранее задаваемых (заказанных) величин концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, который удовлетворяет как производителя, так и заказчика (атомную электростанцию).

Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися того, что после смешивания порошки окислов растворяют в азотной кислоте и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO₂(NO₃)₂, что раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости трибутилфосфата (С₄Н₉О)₃РО, что затем раствор азотнокислых солей подвергают реэкстракции с помощью воды H₂O, что затем раствор азотнокислых солей обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH₄ОН) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH₄)₂U₂O₇, что осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание при температуре от 450 до 550^oС и далее прокаливают в атмосфере водорода при температуре от 600 до 800^oС, то есть восстанавливают соли до двуокиси урана UO₂, и техническим результатом, состоящим в том, что улучшается (повышается) гомогенность (однородность) распределения делящихся нуклидов (изотопа уран-235) в смеси и повышается качество смеси порошка (качество таблеток, ТВЭЛов и ТВС), заключается в том, что смешивание изотопов урана производят, в конечном счете, на молекулярном уровне в аппарате растворения компонентов азотной кислотой при непрерывном перемешивании, что далее по технологической цепочке этот высокий уровень смешивания, то есть гомогенности, сохраняется.

На чертеже изображена конкретная схема осуществления способа.

Пример. В контейнерах 1,2,3, размещают компоненты (порошки закиси-окиси) урана перед смешиванием. Для смешивания в определенных пропорциях (по расчету в соответствии с заказом) компоненты 1,2,3 перемещают (пересыпают) в контейнер 4. Контроль и регулирование за правильностью перемещения (пересыпания) массы компонентов из контейнеров 1,2,3 в определенных пропорциях для достижения заказанной концентрации изотопов урана производят путем отбора проб на анализ из контейнера 4 и с помощью взвешивания контейнеров 1,2,3,4 на весах 5. Смешивание компонентов производят в контейнере 4, закрепленном в смесителе 6. Контейнеры 1,2,3,4, весы 5 и смеситель 6 размещают в боксе 7, защищенном от распространения пыли при пересыпании порошков (компонентов).

Выгоревшую смесь изотопов урана, вначале размещенную в контейнере 1, в дальнейшем перемещают (пересыпают) в контейнер 4 и подвергают обработке (вначале смешиванию с другими компонентами, а затем растворению в азотной кислоте и т. д.) в качестве исходной смеси в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃О₈. В выгоревшей (исходной) смеси изотопов урана, с одной стороны, изменяют, как правило повышают, концентрацию делящихся нуклидов, например, ядер изотопа уран-235 (могут и понижать концентрацию, если в выгоревшей смеси изотопов она выше требуемой, то есть заказанной), а с другой стороны понижают (это делается всегда) концентрацию вредных изотопов уран-236, уран-234, уран-232.

Смешивают между собой, преимущественно, три компонента, размещенные в контейнерах 1, 2, 3. В качестве первого компонента используют выгоревшую смесь изотопов урана из контейнера 1, т. е. исходную смесь изотопов урана, которую смешивают в контейнере 4 в виде порошка химического соединения закиси-окиси урана U₃O₈ (можно и в виде двуокиси урана, но выгоревшая смесь изотопов поставляется именно в виде порошка закиси-окиси урана) со вторым, т. е. восстанавливающим, компонентом из контейнера 2, в качестве которого используют порошок окислов (закиси-окиси или двуокиси) свежей смеси изотопов урана с меньшей, чем в первом компоненте, концентрацией изотопов уран-232, уран-234, уран-235 и уран-236. Концентрация делящегося изотопа уран-235 в свежей смеси изотопов урана находится, преимущественно, в диапазоне от 0,15 до 0,7115 мас. %, т. е. используют, как правило, обедненную или отвальную смесь изотопов урана. В качестве второго компонента можно использовать природную смесь изотопов урана с естественной (0,7115%) концентрацией изотопа уран-235. В качестве третьего восстанавливающего компонента используют порошок окислов (закиси-окиси или двуокиси) смеси изотопов, преимущественно, свежего урана с отличной от первого компонента, концентрацией делящегося изотопа уран-235, преимущественно, с концентрацией от 3,6 до 100 мас.% из контейнера 3. Если концентрация делящихся изотопов в выгоревшей смеси является более низкой, чем заказанное электростанцией значение, то в выгоревшей смеси повышают их концентрацию путем добавления третьего компонента с более высокой концентрацией делящегося изотопа. Если в выгоревшей смеси концентрация делящихся изотопов выше, чем заказанное электростанцией значение, что может быть при использовании выгоревшего ядерного топлива из реакторов на быстрых нейтронах, то в выгоревшей смеси понижают концентрацию делящихся изотопов путем добавления третьего компонента с более низкой концентрацией, например, путем добавления природного урана с естественным обогащением. В этом случае допускается смешивать только первый и второй компоненты. Контейнер 4 с компонентами 1,2,3 закрепляют в смесителе 6 и приводят его в действие, при этом контейнер 4 периодически вращается в разные стороны ("пьяная бочка"). Смешивание компонентов возможно на смесителе с помощью вращающихся лопастей, но это нежелательно, так как приводит к излишнему запылению бокса 7. После смешивания компонентов и положительных результатов контроля проб из контейнера 4 на необходимую (заказанную) концентрацию изотопов урана смешанный порошок из контейнера 4 передают с помощью шнекового устройства (на схеме условно изображено стрелкой) в аппарат растворения 8.

Добавление и смешивание компонентов в контейнере 4 производят до достижения концентрации вредных изотопов уран-232 ниже 4,910^-7 %, уран-234 ниже 1,710^-1 %, уран-236 ниже 8,010^-1 %. Вначале, как правило, смешивают первый и второй компоненты для достижения указанной выше концентрации вредных изотопов урана, а затем добавляют третий компонент и смешивают все три компонента для достижения заказанной концентрации делящегося изотопа уран-235 и вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в пределах диапазона, указанного в формуле (см. п.3).

При низком значении концентраций делящегося изотопа уран-235 и низких значениях концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в первом компоненте (закись-окись выгоревшей смеси изотопов) и при низких значениях вредных изотопов урана в третьем компоненте (окислы высокообогащенного урана), а также при низких требованиях заказчика к восстановленному ядерному топливу в части содержания указанных вредных изотопов допускается смешивать только первый и третий компоненты.

При высоком значении концентрации делящегося изотопа уран-235 и низких значениях концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236 в первом компоненте (закись-окись выгоревшей смеси изотопов) и при низких значениях вредных изотопов урана во втором компоненте (окислы отвального низкообогащенного урана), а также при низких требованиях заказчика к восстановленному ядерному топливу в части содержания указанных вредных изотопов допускается смешивать только первый и второй компоненты.

Затем порошки окислов урана растворяют в аппарате 8 с азотной кислотой и при этом непрерывно перемешивают раствор компонентов в виде раствора азотнокислой соли, например, в виде раствора уранилнитрата UO₂(NO₃)₂. К аппарату 8 присоединены трубопровод 9 для подвода воздуха, трубопровод 10 для подвода азотной кислоты и трубопровод 11 для подвода воды. Воздух в трубопровод 9 подается импульсами, и за счет этого производится перемешивание раствора в апппарате 8. В нижней части части аппарата растворения размещен раствор 12 азотнокислых солей урана. Из трубопровода 13 отбирается проба азотнокислых солей для анализа концентрации изотопов урана и для последующей корректировки процесса смешивания компонентов в виде порошков в боксе 7. При этом по результатам анализа возможно добавление соответствующих компонентов непосредственно в аппарат растворения 8.

Из аппарата растворения 8 раствор азотнокислых солей поступает в фильтр 14, улавливающий твердые нерастворившиеся частицы. Здесь и далее на схеме направление перемещения обрабатываемого продукта (порошка, раствора и т.д.) условно показано стрелками. Из фильтра 14 раствор поступает в накопитель 15, а из него в аппарат экстракции 16. Здесь, в аппарате 16, раствор азотнокислых солей подвергают экстракции с помощью органической жидкости, преимущественно трибутилфосфата (С₄Н₉О)₃РО, которая поступает по трубопроводу 17. После этого раствор азотнокислых солей поступает в аппарат реэкстракции 18, где раствор подвергают реэкстракции с помощью подогретой до 40-70^oС воды H₂O, поступающей по трубопроводу 19. При этом в качестве аппаратов экстракции и реэкстракции могут использоваться центрифуги (на схеме не показаны). Затем раствор азотнокислых солей поступает в аппарат осаждения 20, где его обрабатывают, как правило, аммиачной водой (NH₄OH) и осаждают соли в виде, преимущественно, диураната аммония (NH₄)₂U₂O₇. После этого раствор поступает в отстойник 21 и далее в виде пульпы в барабанный фильтр 22, в котором поддерживается давление ниже атмосферного. В этом фильтре 22 осадок солей отфильтровывают от жидкости и в виде пасты направляют, как правило, на просушивание в шнековую сушилку 23 при температуре от 450 до 550^oС. Далее просушенные соли урана с помощью шнекового устройства 24 перемещают в водородную печь 25, где соли урана прокаливают во вращающейся реторте 26 в атмосфере водорода, который подводится по трубопроводу 27, при температуре от 600 до 800^oС, т. е. восстанавливают соли до двуокиси урана UO₂. При этом время пребывания продукта (солей урана) в реторте регулируют путем изменения числа оборотов реторты или путем изменения угла наклона реторты. Из насадки 28 поступает готовая (пригодная) для изготовления таблеток ядерного топлива двуокись урана UO₂.

Экономический эффект от использования заявленного способа зависит от объема возвращенного в ядерный цикл урана, то есть от объема восстановления (переработки) пригодности выгоревшего ядерного топлива к повторному использованию в ядерном реакторе. В настоящее время выгоревшая смесь изотопов урана либо отправляется в виде гексафторида на дообогащение в фазовой фазе методом газовой диффузии или центрифужным методом (что трудоемко и дорого) либо отправляется на длительное хранение. Следует учесть также, что при этом способе восстановления выгоревшей смеси изотопов урана уменьшаются затраты на защиту от излучений при производстве ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопов уран-232 и уран-234, уменьшается также стоимость ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопа уран-235 в связи с уменьшением концентрации изотопа уран-236. При этом следует иметь в виде, что цена ядерного топлива приближается к цене золота.

Для внедрения предлагаемого способа нужно завести необходимое количество выгоревшего ядерного топлива, отвального (обедненного) урана или природного урана и высокообогащенного урана. При этом следует провести соответствующую технологическую подготовку производства, то есть смонтировать описанные выше установки (агрегаты).

Источники информации

1. Синев Н.М. и Батуров Б.Б. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики ядерного топлива. - М.: Атомиздат, 1980.

2. Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1987.

3. Бернар Г. Производство усовершенствованного топлива. Журнал "Атомная техника за рубежом" N 7, 1990.

4. ЛеБастар Ж. Рециклирование и приготовление смешанного оксидного топлива: достижения Франции и Бельгии. Журнал "Атомная техника за рубежом" N 11, 1995.