способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием
Классы МПК: | G01N23/12 жидких, газообразных или сыпучих веществ |
Автор(ы): | Ещенко А.Ф. |
Патентообладатель(и): | Сибирский химический комбинат |
Приоритеты: |
подача заявки:
1998-01-06 публикация патента:
27.11.1999 |
Изобретение относится к атомной технике и может быть использовано при разработке средств контроля технологических процессов в атомной промышленности. Сущность способа заключается в том, что измеряют гамма-излучение порошкообразной смеси америция и плутония, помещенной в тонкостенный контейнер, выполненный из материала, проницаемого для низкоэнергетического гамма-излучения. Толщина этого слоя должна быть не менее 2 мм. Между дном контейнера и детектором гамма-излучения располагают экран, ослабляющий гамма-излучение с энергией 60 кэВ не более чем в 2-3 раза и отфильтровывающий характеристическое излучение с энергией 17 кэВ и излучение с энергией 60 кэВ, излучаемое из периферийной области контейнера. Относительное содержание америция в смеси С определяют из соотношения С = К
N, где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, К - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения. Предлагаемый способ позволяет оперативно определять содержание америция в порошкообразной смеси с плутонием, рассчитан на применение несложного и недорогого оборудования, обеспечивает высокую точность контроля. 2 ил.
Рисунок 1, Рисунок 2
![способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, патент № 2142127](/images/patents/329/2142013/183.gif)
Формула изобретения
Способ определения относительного содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием по их собственному гамма-излучению, отличающийся тем, что измеряют гамма-излучение смеси, помещенной в тонкостенный контейнер, выполненный из проницаемого для низкоэнергетического гамма-излучения материала, например из алюминия, причем толщина слоя смеси не должна быть менее 2 мм, прошедшее через расположенный между дном контейнера и детектором гамма-излучения экран, ослабляющий гамма-излучение с энергией 60 кэВ не более чем в 2-3 раза и отфильтровывающий характеристическое излучение с энергией 17 кэВ и излучение с энергией 60 кэВ, излучаемое из периферийной области контейнера, определяя относительное содержание С америция в смеси из соотношенияС = К
![способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, патент № 2142127](/images/patents/329/2142013/183.gif)
где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, А/кг;
К - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения, кг/А.
Описание изобретения к патенту
Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано при разработке средств контроля технологических процессов в атомной промышленности. При выполнении некоторых технологических операций, связанных с очисткой плутония от америция, побочным продуктом является порошкообразная смесь плутония и америция, в которой содержание последнего колеблется от единиц до десятков процентов (в элементарной или окисной формах). В процессе очистки такой смеси от америция требуется оперативный контроль. Кроме того, значительная собственная радиоактивность, высокая токсичность и высокая стоимость плутония и америция требуют надежного количественного учета этих материалов. Обычно содержание америция в плутонии определяют методами химического анализа проб. Однако методы химического анализа весьма трудоемки и не пригодны для оперативного контроля. При этом в настоящее время отсутствуют аттестованные методики химических анализов содержания америция в плутонии при указанных выше значениях концентрации америция. Наконец, при этом способе определения америций и плутоний анализируемой пробы превращаются в различные химические соединения, что требует дополнительных операций по их последующей переработке в исходные формы. Для контроля состава делящихся веществ в настоящее время широко применяются ядерно-физические методы контроля /1/. Из них для экспрессного контроля наиболее приемлемы методы, основанные на измерении собственного проникающего ядерного излучения нуклидов: нейтронного и фотонного излучений, обусловленных их спонтанным делением и альфа распадом, не требующие выполнения специальной трудоемкой операции предварительной подготовки пробы. В рассматриваемом случае из-за сложности и непостоянства изотопного состава плутония и значительного вклада нейтронов (![способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, патент № 2142127](/images/patents/329/2142029/945.gif)
C = K
![способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, патент № 2142127](/images/patents/329/2142013/183.gif)
где - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором;
K - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность счетчика гамма-излучения. На фиг. 1 представлена блок-схема установки, реализующей предложенный способ,
где 1 - блок детектирования;
2 - радиометр;
3 - линия связи;
4 - вытяжной шкаф;
5 - контейнер с пробой,
а на фиг. 2 - схема осуществления способа,
где 1 - контейнер;
2 - порошкообразная проба;
3 - экран;
4 - корпус блока детектирования;
5, 8 - герметизирующие прокладки;
6 - детектор гамма-излучения;
7 - линия связи. Отличительной особенностью предложенного способа является то обстоятельство, что он основан на измерении мощности дозы испускаемого пробой низкоэнергетического излучения 60 кэВ, в то время как в известных методах контроля содержания нуклидов в смеси такое излучение либо не учитывается, либо отфильтровывается. В этой области энергий гамма-излучение америция с поверхности измеряемой пробы примерно на 4 десятичных порядка выше, чем плутония. В области характеристического излучения 17 кэВ из-за сильного самопоглощения в этой области энергий выход гамма-квантов, обусловленных альфа-распадом америция, примерно в 10 раз ниже, чем квантов с энергией 60 кэВ, и примерно в сотни раз выше, чем при альфа-распаде плутония. Выход гамма-излучения америция и плутония в области более высоких энергий (100 кэВ и более) на 3-4 десятичных порядка ниже. Таким образом, при содержании америция в смеси с плутонием от единиц до десятков процентов основным вкладом в фотонное излучение с поверхности смеси является излучение америция с энергией 60 кэВ. В этом случае плутоний в смеси порошков играет роль поглотителя гамма-излучения америция, и, следовательно, в гомогенной смеси америция и плутония мощность дозы излучения, измеряемого над поверхностью пробы, пропорциональна содержанию в ней америция. За счет самопоглощения в порошкообразной смеси америция и плутония излучение с энергией 60 кэВ выходит за пределы поверхности из слоев порошка, расположенных не глубже 1 мм от поверхности. Однако из-за агрегирования частиц порошка его плотность распределена по объему неравномерно. Экспериментально установлено, что минимальное значение толщины слоя порошка, начиная с которого выход излучения с его поверхности практически зависит от толщины слоя пробы, составляет 2 мм. Гамма-излучение пробы целесообразнее измерять со стороны дна тонкостенного контейнера, выполненного из материала, слабо поглощающего мягкое гамма-излучение, например, из алюминия. В этом случае поверхность источника гамма-излучения располагается на фиксированном расстоянии от детектора независимо от высоты засыпки контейнера измеряемой пробой. Из-за высокого самопоглощения фотонов с энергией 17 кэВ оно испускается примыкающим к поверхности слоем смеси, не превышающим десятых долей миллиметра. Поскольку размеры агрегированных частиц порошкообразной смеси имеют соизмеримую величину и в пределах каждой гранулы ее состав и плотность неодинаковы, то выход излучения с энергией 17 кэВ за пределы поверхности проб с одним и тем же средним содержанием америция может отличаться для разных проб. Кроме того, любые материалы, из которых может быть изготовлен контейнер, имеют относительно высокий коэффициент поглощения характеристического излучения с энергией 17 кэВ. Например, длина свободного пробега гамма-квантов с этой энергией в алюминии составляет 0,7 мм. Следовательно, даже относительно небольшое отклонение толщины дна контейнера от номинального значения может привести к заметному изменению плотности потока гамма-квантов, регистрируемых детектором. Для устранения влияния перечисленных факторов на точность измерения между дном контейнера с пробой и детектором гамма-излучения должен быть введен экран, отфильтровывающий характеристическое излучение. Однако этот экран не должен существенно ослаблять излучение 60 кэВ, так как в противном случае начнет сказываться влияние высокоэнергетического гамма-излучения америция и плутония, и точность измерения снижается. Из конструктивных и эксплуатационных соображений в качестве материала экрана целесообразно выбрать нержавеющую сталь, который выполняет также функцию элемента уплотнения внутренней полосы блока детектирования, в которой размещен детектор гамма-излучения. Оптимальным, с учетом этого обстоятельства, является экран из стали толщиной порядка 1 мм. В этом характеристическое излучение ослабляется более чем в 106 раз, а излучение с энергией 60 кэВ - менее чем в 3 раза. Для исключения краевых эффектов экран должен также препятствовать попаданию на детектор излучения 60 кэВ из периферийной области контейнера. Это требование может быть удовлетворено путем соответствующего увеличения толщины экрана в его части, расположенной против периферийной области контейнера. При выполнении перечисленных условий гамма-излучение, попадающее на детектор из контролируемой пробы, практически не зависит от уровня засыпки контейнера и от гранулометрического состава измеряемого порошка. Для измерения гамма-излучения пробы может быть использован детектор любого вида, обладающий требуемой эффективностью регистрации гамма-излучения с энергией 60 кэВ. Относительное содержание америция в порошкообразной смеси с плутонием определяется из соотношения
C = K
![способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, патент № 2142127](/images/patents/329/2142013/183.gif)
где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, а/кг;
K - градуировочный коэффициент, учитывающий особенности геометрии блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения, кг/а. Практически, коэффициент K может быть определен экспериментально с помощью контрольного образца. Таким образом, рассмотренный способ определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием сводится к засыпке в контейнер измеряемой пробы, определению мощности дозы, измеряемой детектором при соблюдении перечисленных выше требований, и расчету содержания америция в пробе по приведенной выше формуле. Этим достигается достаточная точность, простота, низкая стоимость предложенного способа определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием. Пример реализации способа
На фиг. 2 показаны блок детектирования и расположение на нем контейнера с пробой, устанавливаемый на время измерений в специальное гнездо на блоке детектирования. В разработанной для реализации способа установке контейнер 1 выполнен из алюминиевого сплава САВ-2 с дном, имеющим толщину a = 1 мм. Его заполняют порошкообразной пробой 2 до произвольного уровня l, величина которого должна быть больше, чем обозначенный пунктирной линией наименьший уровень C, равный 2 мм. Для выполнения измерений контейнер с пробой устанавливают в специальное гнездо в экране 3, выполненном из нержавеющей стали марки 12Х18Н10Т. Его толщина в области, расположенной против дна засыпаемой порошком внутренней полости контейнера, b, равна 1 мм, а за его пределами (d, e) - не более 5 мм. Чтобы предотвратить радиационное загрязнение внутренней полости блока детектирования и обеспечить возможность отмывки от них его наружной поверхности, экран соединен с корпусом 4 через герметизирующую прокладку 5. Во внутренней полости блока размещен детектор гамма-излучения, в качестве которого использован газоразрядный счетчик типа СИ-37Г. От детектора к радиометру сигнал передается по линии связи 7, герметизированной прокладкой 8. С помощью контрольного препарата радиометр предварительно градуируют в процентах относительного содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием. Благодаря этому процесс определения относительного содержания америция в измеряемой пробе сводится к следующим операциям:
- отбор пробы и засыпка ее в контейнер;
- установка контейнера в гнездо на блоке детектирования;
- считывание показаний радиометра. Время измерения содержания америция в пробе в этом случае не превышает нескольких минут. Точность измерений при этом в основном зависит от точности определения содержания америция в контрольном препарате методами химанализа. При измерении реальных проб указанным способом, в которых содержание америция изменялось от единиц до десятков процентов, погрешность измерения не превышала 5%. Используемые источники:
1. В. В. Фролов, "Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ", М., Энергоатомиздат, 1989 г. 2. Gunnic R. , "Tastea Gamma Spectrometer System fer Meauring Jsotopic und Total Plutcnium Conсentrations in Sclution", J. Jnst. Nucl. Materials, 1979.
Класс G01N23/12 жидких, газообразных или сыпучих веществ