способ разделения и очистки изотопов и устройство для его осуществления
Классы МПК: | B01D59/50 разделение с использованием двух и более способов, отнесенных к подгруппам 59/02, 59/10, 59/20, 59/22, 59/28, 59/34, 59/36, 59/38 и 59/44 |
Автор(ы): | Андриенко О.С., Бойко В.И., Жерин И.И., Забелин Ю.В., Климкин В.М., Мухин В.В., Рожков В.В., Сачков В.И., Чернышов В.М. |
Патентообладатель(и): | Открытое акционерное общество "ТВЭЛ" |
Приоритеты: |
подача заявки:
2001-06-06 публикация патента:
20.11.2002 |
Изобретение предназначено для химической, медицинской промышленности и ядерной техники. Устройство состоит из рабочей ячейки 1, термостатирующего блока 2, снабженного окном 3, прозрачным в рабочей области электромагнитного спектра, источника электромагнитного излучения 4, системы фокусировки 5, механической системы передвижения зоны воздействия 6, фильтра электромагнитного излучения 7. Рабочая ячейка 1 выполнена из материала, прозрачного в рабочей области электромагнитного спектра, например фторопласта, полиэтилена. В рабочую ячейку 1 помещают насыщенный при 90oС водный раствор LiCl, содержащий смесь изотопов 6Li и 7Li. Создают зону фазового перехода с градиентом 90-->20oС, длиной 5 мм. Скорость перемещения зоны 2,5 мм/ч. Электромагнитное излучение проходит через фильтр 7, заполненный таким же раствором LiCl, но обогащенным по изотопу 7Li, после чего попадает в зону оптического воздействия в ячейке 1. По завершении прохождения зоны раздела фаз от начала до конца ячейки 1 отбирают пробы с ее противоположных концов. Воздействие электромагнитным излучением можно также осуществлять на границе раздела фаз газ-твердая фаза или газ-жидкая фаза. Изобретение позволяет повысить универсальность процесса разделения при высокой степени обогащения, не требует сложного аппаратурного оформления. 2 с. и 2 з.п. ф-лы, 2 ил., 3 табл.
Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3
Формула изобретения
1. Способ разделения и очистки изотопов, включающий переход вещества, содержащего смесь изотопов, из одного агрегатного состояния в другое, селективное воздействие на него электромагнитным излучением и последующее разделение, отличающийся тем, что воздействие электромагнитным излучением осуществляют в диффузионной области границы раздела фаз газ - твердая фаза, или газ - жидкая фаза, или жидкая фаза - твердая фаза. 2. Устройство для разделения и очистки изотопов, состоящее из рабочей ячейки, источника электромагнитного излучения с системой фокусировки и окна для ввода электромагнитного излучения, отличающееся тем, что рабочая ячейка помещена в термостатирующий блок, окно размещено в термостатирующем блоке, причем рабочая ячейка и окно выполнены из материала, прозрачного в рабочей области электромагнитного спектра, а в качестве источника электромагнитного излучения оно содержит широкополосный источник электромагнитного излучения, снабженный изотопно-селективным фильтром. 3. Устройство по п. 2, отличающееся тем, что в качестве фильтра электромагнитного излучения содержит кювету, заполненную веществом, идентичным по химическому составу и агрегатному состоянию одной из рабочих фаз, с высокой степенью обогащения по одному из разделяемых изотопов. 4. Устройство по п. 2 или 3, отличающееся тем, что при работе с газовыми фазами ячейка дополнительно снабжена системой подачи газа, системой вакуумного уплотнения и системой откачки газа.Описание изобретения к патенту
Изобретение относится к способам разделения и очистки изотопов и устройствам для осуществления этого процесса. Известны способы разделения и очистки изотопов, основанные на селективном возбуждении изотопических молекул излучением в ИК-диапазоне спектра с последующей селекцией возбужденных молекул различными методами, например адсорбцией на стенке камеры [1], с помощью фотохимических реакций [2] и т.д. Однако их применение ограничено кругом элементов, дающих летучие химические соединения. Кроме того, для процесса разделения требуется сложное и дорогое оборудование, например уникальные лазерные системы. Устройства, применяемые для проведения процесса, состоят из термостатируемой ячейки и источника ИК-излучения (лазера). Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому изобретению является способ разделения и очистки изотопов, основанный на возбуждении структурно-нежестких молекул лазерным излучением в ИК-диапазоне с последующим разделением изотопически разных молекул в неоднородном электрическом поле [3]. Однако он применим лишь для ограниченного круга соединений, которые дают высокое парциальное давление паров, проявляют "структурную нежесткость", имеют достаточно большое время жизни возбужденного состояния. Разделение проводят только в газовой фазе. Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому устройству является устройство, сконструированное в национальной химической лаборатории в Теддингтоне (США) [4], состоящее из рабочей ячейки, в которую помещают вещество, подвергающееся очистке, помещенной в кожух, снабженный окном, через которое с помощью системы фокусировки направляется поток электромагнитного излучения. Однако применение данного устройства невозможно для разделения изотопов. Новый технический результат - повышение универсальности и простоты осуществления достигают применением нового способа разделения и очистки изотопов, включающего селективное воздействие электромагнитным излучением на их смесь соответственно их молекулярной форме и последующее разделение, причем воздействие осуществляют в диффузионной области границы раздела фаз газ-->твердая фаза, газ-->жидкая фаза, жидкая фаза-->твердая фаза, при переходе вещества из одного агрегатного состояния в другое, также устройство для осуществления этого состоит из рабочей ячейки, источника электромагнитного излучения с системой фокусировки, причем рабочая ячейка помещена в дополнительно установленный в устройство термостатирующий блок, в котором выполнено окно, также рабочая ячейка и окно термостатирующего блока выполнены из прозрачного в рабочей области электромагнитного спектра материала, а в качестве источника электромагнитного излучения используют снабженный фильтром электромагнитного излучения источник широкополосного электромагнитного излучения, также в качестве фильтра электромагнитного излучения используется кювета, заполненная веществом, идентичным по химическому составу и агрегатному состоянию одной из рабочих фаз, с высокой степенью обогащения по одному из разделяемых изотопов. Также при работе с газовыми фазами рабочая ячейка устройства дополнительно снабжена системой подачи газа, системой вакуумного уплотнения и системой откачки газа. В рабочую ячейку, выполненную из прозрачного в рабочей области электромагнитного спектра материала, помещают определенное количество химического вещества, являющегося смесью молекул различного изотопного состава. С помощью термостатирующего блока в рабочей ячейке устанавливают необходимый для организации фазового перехода градиент температур, воздействуют электромагнитным излучением, имеющим один или несколько спектральных участков, находящихся в резонансе с полосами поглощения молекул одного изотопического вида, и проводят выделение селективно возбужденных молекул на границе раздела фаз в процессе фазового перехода, о чем судят по данным масс-спектрометрии. При осуществлении способа разделения и очистки изотопов в системе жидкая фаза--->твердая фаза граница фазового перехода формируется с помощью блока терморегуляции, при этом ячейка с помощью механической системы перемещения с оптимальной для проведения данного процесса скоростью, движется вдоль собственной оси, обеспечивая перемещение зоны фазового перехода, что способствует перераспределению соотношения концентраций изотонически разных молекул вдоль оси ячейки, при этом энергия от источника электромагнитного излучения через систему фокусировки проходит через фильтр электромагнитного излучения и поступает в диффузионную зону границы фазового перехода. Выделяемый в процессе разделения или очистки изотопный продукт для анализа отбирают по мере осуществления процесса. При осуществлении способа разделения и очистки изотопов на границе фазовых переходов газ-->твердая фаза, газ-->жидкая фаза рабочую ячейку снабжают системой подачи газа, системой вакуумного уплотнения и системой откачки газа. Создают проточные условия газовой фазы. Количество циклов разделения или очистки в обоих случаях определяется видом фазового перехода и поставленной задачей - получения продуктов заданного качества - необходимой степени обогащения. На фиг. 1 изображено устройство для разделения и очистки изотопов, состоящее из рабочей ячейки - 1, выполненной из прозрачного в рабочей области электромагнитного спектра материала, например фторопласта, полиэтилена и т. п. , термостатирующего блока - 2, снабженного прозрачным в рабочей области электромагнитного спектра окном - 3, источника электромагнитного излучения - 4, системы фокусировки излучения - 5, механической системы передвижения зоны воздействия - 6, фильтра электромагнитного излучения - 7. Вариант устройства для работы с газовыми фазами изображен на фиг. 2, где ячейка устройства дополнительно снабжается системой вакуумного уплотнения - 8, системой подачи газа - 9 и системой откачки газа - 10. Пример 1: Жидкая фаза-->твердая фаза. В устройстве по п.2 формулы (фиг.1) осуществляют процесс разделения изотопов, например Li6 и Li7, для этого в рабочую ячейку 1 помещают насыщенный при 90oС водный раствор LiCl с определенным изотопным составом (табл.1), создают зону фазового перехода с температурным градиентом 90-->20oС и длиной около 5 мм, скорость перемещения зоны составляет 2,5 мм/час. В качестве источника электромагнитного излучения применяют систему глобаров, излучение которых проходит через фильтр электромагнитного излучения 7, заполненный насыщенным при 90oС водным раствором LiCl с обогащением по Li7 99,9%, и попадает в зону оптического воздействия в рабочей ячейке 1. Отбор проб на изотопный анализ из противоположных концов ячейки производят по завершении цикла прохождения зоны от начала до конца ячейки. Анализ отобранных проб проводят на масс-спектрометре МИ1201T. Результаты эксперимента представлены в табл. 1. После трех циклов обогащения соотношение изотопов Li6/Li7 изменилось от 0,05268 до 0,05633, на основании чего можно сделать вывод, что предлагаемые способ и устройство обеспечивают изотопное обогащение. Пример 2: Газ-->твердая фазаВ устройстве по п.2 формулы (фиг.2.) осуществляют процесс разделения изотопов, например водорода. В рабочей ячейке 1 производят откачку до остаточного давления Р=1 мм рт. ст. и через систему подачи 9 осуществляют подачу смеси газообразных Н2О и D2O с обогащением по D2O 50% (ат). Термостатирующий блок 2 обеспечивает температуру Т1=Т2=25oС и Т3=-20oС. Зона оптического воздействия составляет 3-4 мм. Скорость пропускания смеси 0,05-0,1 л/сек. Скорость перемещения зоны устанавливается на уровне 0,3 мм/час. Фильтр электромагнитного излучения 7 заполняется газообразным D2O. После прохождения циклов сублимации из рабочей ячейки 1 отбираются пробы на анализ. Анализ проводят на масс-спектрометре МИ1201Г и определяют изотопный состав. Результаты эксперимента представлены в табл. 2. После проведения одного цикла обогащения соотношение изотопов H/D изменилось от 1 до 1,2896 при скорости прокачки 0,1 л/с, на основании чего можно сделать вывод, что предлагаемый способ и устройство обеспечивают изотопное обогащение. Пример 3: Газ-->жидкая фаза
В устройстве по п. 2. формулы (фиг.2) осуществляют процесс разделения изотопов, например бора. Рабочую ячейку 1 откачивают до остаточного давления Р= 10-2 мм рт. ст., пропускают смесь газообразных В10Сl3 и В11Сl3 с определенным соотношением изотопов (табл. 3), термостатирующий блок 2 обеспечивает температуру Т1=25oС, Т2=-50oС, Т3=-100oС. Скорость пропускания смеси устанавливают на уровне 0,3-0,5 л/сек. Скорость перемещения зоны оптического воздействия 0,3 мм/час, фильтр электромагнитного излучения 7 заполняется ВСl3 с обогащением по В11=99,99% (ат). После прохождения циклов конденсации из рабочей ячейки 1 отбираются пробы на анализ. Анализ проводят на масс-спектрометре МИ1201Г и определяют изотопный состав. Результаты эксперимента представлены в табл. 3. После проведения одного цикла обогащения при скорости прокачки 0,3 л/с соотношение изотопов В10/В11 изменилось от 0,24389 до 0,23567, на основании чего можно сделать вывод, что предлагаемые способ и устройство обеспечивают изотопное обогащение. Теоретические и экспериментальные исследования [3] показывают наличие зависимости дипольных моментов молекул от колебательной энергии и их квантовых состояний. Изменение дипольного момента молекул со структурно нежесткими связями, а также термодинамических характеристик системы молекулярных частиц при их колебательном возбуждении, приводит к селективности взаимодействия возбужденных и невозбужденных молекул с жидкими и твердыми поверхностями и определяет скорость перехода молекул в другое фазовое состояние. Ведение процесса селективного возбуждения колебательных состояний молекул в диффузионной зоне [5] границы фазовых переходов, а также обеспечение необходимых условий ведения процесса позволяет проводить селекцию изотопически разных молекул. Устройство для разделения и очистки изотопов снабжено ячейкой, источником селективного электромагнитного излучения, терморегулирующим блоком для обеспечения температурных градиентов в ячейке в процессе формирования фазового перехода. Для осуществления процесса необходимо, чтобы электромагнитное излучение источника было сфокусировано в диффузионной области границы фазового перехода. Как один из вариантов возможно использование в качестве селективного электромагнитного излучателя - источника широкополосного электромагнитного излучения с изотопселективным фильтром электромагнитного излучения в виде кюветы, заполненной веществом, идентичным по химическому составу и агрегатному состоянию одной из рабочих фаз, и высокой степенью обогащения по одному из разделяемых изотопов. Применение широкополосных электромагнитных излучателей, снабженных изотопселективными фильтрами, способствует расширению границ применения предлагаемого способа и повышению его универсальности в плане выделения изотопов большего числа элементов и упрощению технической реализации метода в случае, когда нет других эффективных электромагнитных источников, обеспечивающих селективное возбуждение изотопических молекул, например лазерных. Предложение воздействовать излучением для разделения и очистки изотопов на границе раздела фаз (в диффузионной области границы раздела фаз) при переходе из одного агрегатного состояния в другое основано на следующем: наличие даже небольшого различия в значениях колебательной энергии молекул оказывает сильное влияние на термодинамические характеристики молекул и скорость процессов изменения агрегатного состояния, а также на изменение дипольного момента молекул со структурно нежесткими связями, что приводит к селекции возбужденных и невозбужденных молекул, находящихся на границе фазового перехода, поэтому проведение процесса в зонах кристаллизации, конденсации или сублимации, при обеспечении необходимых условий проведения процесса, делает возможным такую селекцию, несмотря на соударительное перемешивание колебательных состояний. Действие фильтра электромагнитного излучения на поток электромагнитного излучения приводит к выделению из этого потока только тех спектральных участков, излучение в которых резонансно колебательно-вращательным линиям выделяемого изотопа. Прохождение селективного излучения через рабочую ячейку приводит к селективному возбуждению изотопически разных молекул. Использование кюветы-светофильтра позволяет расширить границы применения предлагаемого способа в областях, где нет других источников излучения, обеспечивающих селективное возбуждение изотопических молекул. Применение предлагаемого способа и устройства для его осуществления позволяет проводить разделение и обогащение изотопов элементов, находящихся в жидком, газообразном состояниях или растворах, что значительно расширяет возможности способа и способствует повышению его универсальности. Источники информации
1. К. С. Гочелашвили, Н.В. Карлов, А.И. Овченков и др. "Методы селективного гетерогенного разделения колебательно возбужденных молекул", ЖЭТФ, т. 70, вып.2, 1970 г., с. 531 - 537. 2. В. Б. Лаптев, Е.А. Рябов. "К вопросу о возможности создания двухстадийного лазерного процесса получения высокообогащенного углерода-13". Сборник докладов 3-й Всероссийской научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", ЦНИИАТОМИНФОРМ, 1998 г., с. 5 - 9. 3. Л.П. Суханов, Ш.Ш. Набиев. "Разделение изотопов, основанное на явлении структурной нежесткости молекул". Сборник докладов 2-й Всероссийской научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", ЦНИИАТОМИНФОРМ, 1997 г., с. 39 - 41. 4. E. F.G. Herington, R. Handley and A.G. Cook, Apparatus for the Purification of Organic Compounds by Zone Melting, Chem. and Ind., 1956. 5. Я.Е. Гегузин. Диффузионная зона. - М.: "Наука", 1979, с. 9 - 13.
Класс B01D59/50 разделение с использованием двух и более способов, отнесенных к подгруппам 59/02, 59/10, 59/20, 59/22, 59/28, 59/34, 59/36, 59/38 и 59/44