аппарат для непрерывного "сухого" хлорирования диоксида плутония

Формула изобретения

1. Аппарат для непрерывного "сухого" хлорирования диоксида плутония, отличающийся тем, что реакционный объем представляет собой горизонтальную нагреваемую трубу, в которой помещены лодочки с диоксидом плутония и продуктами хлорирования, на концах реакционного объема предусмотрены герметичные заслонки, отделяющие загрузочный и разгрузочный отсеки, на концах которых установлены герметичные крышки, а внутри отсеков расположены приспособления для перемещения лодочек вдоль трубы, для подачи в реакционный объем паров четыреххлористого углерода предусмотрен обогреваемый испаритель, а для возврата избыточного четыреххлористого углерода предусмотрен конденсатор его паров.

2. Аппарат по п. 1, отличающийся тем, что лодочка для размещения продуктов представляет собой емкость, открытую сверху и снабженную двойным дном, верхнее дно выполнено из пористого газопроницаемого материала, а нижнее дно, как и остальная часть лодочки, - из сплошного материала, но для прохода газов имеет отверстия, не перекрываемые при перемещении лодочек внутри трубы реакционного объема.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области атомной энергетики, в частности к производству металлического плутония и смешанного уран-плутониевого оксидного (МОКС) топлива.

Из опубликованных в литературе устройств для "сухого" хлорирования, которые можно принять за аналоги, известен, например, лабораторный хлоратор для получения трихлорида плутония из диоксида плутония с использованием четыреххлористого углерода (Н.В. Будаев, А.Н. Вольский "Изучение процессов хлорирования двуокисей урана и плутония четыреххлористым углеродом". Труды II международной конференции по мирному использованию атомной энергии, Женева, 1958. Доклады советских ученых "Ядерное горючее и реакторные материалы", Атомиздат, стр. 285). Данный хлоратор представляет собой замкнутый, горизонтально расположенный сосуд, в который помещают диоксид плутония. Сосуд снабжен трубкой для подвода реагента в жидком виде, входящей внутрь сосуда примерно на половину его длины и расположенной над обрабатываемым продуктом. Эта подающая трубка соединена с емкостью для жидкого четыреххлористого углерода и снабжена краном для регулировки расхода реагента. Для отвода газообразных продуктов предусмотрена другая трубка. Для нагрева сосуда до нужной температуры предусмотрена горизонтальная трубчатая печь. Недостатком данного хлоратора является периодический характер работы и низкая производительность.

Известен также хлоратор непрерывного действия для хлорирования диоксида плутония фосгеном (А.Н. Вольский, Я.М. Стерлин "Металлургия плутония", М., Наука, 1967 г., с.145), представляющий собой обогреваемую трубу с наклоном 4, в верхний конец которой подают диоксид плутония (250-500 г/час), а снизу подают поток фосгена. Продукт внутри трубы продвигают действием вибрации ее, периодически воздействуя на трубу вибратором. Реакция с фосгеном происходит при температуре 450-500С, что позволяет использовать металлическую трубу (например, из сплава хастеллой). Недостатками данного хлоратора являются:

использование фосгена, чрезвычайно ядовитого и опасного реагента;

возможность забивки полного сечения трубы продуктами хлорирования и прекращения продвижения.

Целью изобретения является разработка хлоратора высокой производительности для непрерывного "сухого" хлорирования диоксида плутония.

Поставленная цель достигается тем, что хлоратор выполнен в виде горизонтальной трубы (см. фиг. 1), разделенной на три зоны: отсек загрузки 1, обогреваемый реакционный объем 2 и отсек разгрузки 3. Зоны могут сообщаться между собой и разделяться с помощью герметичных задвижек 4 и 5, например вакуумных затворов.

Загрузочный и разгрузочный отсеки отделяются от атмосферы герметичными открываемыми крышками 6 и 7.

Для перемещения продуктов внутри хлоратора предусмотрены лодочки 8. Устройство лодочки, загруженной продуктом, показано на фиг. 2. Лодочка представляет собой емкость 1, открытую сверху и снабженную двойным дном, при этом верхнее дно 2 выполнено из пористого газопроницаемого материала, а нижнее дно 3, как и остальная часть лодочки сплошного материала, но для свободного входа и выхода газов имеет отверстия 4, не перекрываемые при перемещении лодочки внутри трубы реакционного объема. Такое устройство лодочки позволяет уменьшить время, необходимое для хлорирования диоксида плутония. Это связано с характером движения газообразных веществ, участвующих в реакции хлорирования РuО₂+ССl₄РuСl₃+СО₂+1/2Сl₂. Диффузия газообразного реагента ССl₄ и газообразных продуктов реакции СО₂ и Сl₂ через слой порошка является фактором, определяющим скорость протекания реакции, поэтому возможность газообмена с двух сторон слоя порошка позволяет сократить длительность операции. Форма лодочки и соотношение ее размеров с диаметром вмещающей трубы не позволяют лодочке опрокидываться. Длина реакционного объема позволяет разместить в ней несколько лодочек (например, 6 штук), их число зависит от продолжительности хлорирования и производительности хлоратора.

Испаритель четыреххлористого углерода 9 имеет сообщение с реакционным объемом вблизи отсека разгрузки 3 (фиг.1), а восходящая часть линии для отходящих газов (ОГ) начинается от реакционного объема близи от отсека загрузки 1. Такое размещение входного и выходного патрубков соответствует принципу противотока реагирующих веществ. Восходящая часть линии отходящих газов 1 (фиг.3), снабженная теплоизоляцией 2, переходит в нисходящую часть 3 линии ОГ, которая включает в себя конденсатор 4 и сепаратор 5. После сепаратора несконденсировавшиеся ОГ проходят дальше на очистку, а линия 6 для слива конденсата проходит внутрь испарителя 7 и заканчивается вблизи его дна (под уровнем жидкого реагента), сюда же по линии 8 подает расходуемый реагент (четыреххлористый углерод). Температуру кипения четыреххлористого углерода в испарителе 7 поддерживает нагреватель 9.

Перечень чертежей графического изображения

Фиг.1 - схематическое изображение аппарата для непрерывного "сухого" хлорирования диоксида плутония (печь, устройство открывания, закрывания задвижек и крышек, устройство для переведения лодочек, патрубки для смены атмосферы в отсеках 1 и 3 не показаны).

Фиг.2. - поперечное сечение реакционного объема и лодочек с продуктом.

Фиг.3 - схема рециркуляции четыреххлористого углерода.

Хлоратор работает следующим образом. Аппарат готовят к работе, устанавливают в загрузочный отсек лодочку, в которую загружен диоксид плутония ( 1 кг). Закрыв крышку 6, сменив атмосферу в отсеке 1 на инертную и открыв заслонку 4, продвигают лодочку в реакционный объем 2, разогретый до рабочей температуры, снова закрывают заслонку 4 и начинают подачу паров четыреххлористого углерода. Через 1 ч в загрузочный отсек устанавливают очередную лодочку с диокисдом плутония, продувают его инертным газом, затем соединяют реакционный объем с загрузочным отсеком и продвигают загруженную лодочку в реакционный объем.

Через ряд циклов по установке и продвижению лодочек к разгрузочному отсеку подойдет первая лодочка с готовым трихлоридом плутония, лодочку с продуктом продвигают в разгрузочный отсек, пользуясь приемом шлюзования, аналогичным шлюзованию при загрузке, извлекают лодочку из хлоратора, разгружают в контейнер, а затем загружают ее диоксидом плутония и снова подают в загрузочный отсек.

Далее процесс идет с регулярной заменой лодочек с производительностью 1 кг/ч. В испаритель четыреххлористого углерода добавляют необходимое количество жидкости, а ОГ пропускают через поглотитель хлора и диоксида углерода (твердый ХП-И).

Для перемещения лодочек могут применяться простейшие приспособления (толкатели, крючки) или другие известные устройства, а для наблюдения за их правильными действиями (при необходимости) стенки крайних отсеков выполнены из прозрачного материала.