источник гамма-излучения
Классы МПК: | G21G4/04 радиоактивные источники, кроме источников нейтронов |
Автор(ы): | ШИЛТОН Марк Голдер (GB) |
Патентообладатель(и): | ЭЙ И ЭЙ ТЕКНОЛОДЖИ ПЛС (GB) |
Приоритеты: |
подача заявки:
2000-04-20 публикация патента:
10.01.2004 |
Изобретение относится к области изготовления источников ионизирующего излучения. Сущность изобретения: источник гамма-излучения содержит селен-75, образующий комбинацию с приемлемым металлом или металлами в виде устойчивого соединения, сплава или смешанной металлической фазы. В качестве приемлемого металла или металлов используются металл или металлы, при нейтронном облучении которых отсутствует появление продуктов, способных создавать постоянный радиационный фон. Предшественник для источника гамма-излучения содержит заключенный в оболочку селен-74, образующий комбинацию с приемлемым металлом или металлами в виде устойчивого сплава, соединения или смешанной металлической фазы. Причем оболочка и ее содержимое подлежат облучению нейтронами, которое приводит к преобразованию, по меньшей мере, некоторой доли селена-74 в селен-75. Способ изготовления источника гамма-излучения, согласно которому селен-74 смешивают в соответствующих пропорциях с металлом или смесью металлов из группы, содержащей ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий, получают желаемый конечный состав. Затем нагревают смесь и вызывают тем самым взаимодействие ее компонентов, после чего подвергают продукт реакции облучению и преобразовывают, по меньшей мере, часть селена-74 в селен-75. Преимущества изобретения заключаются в том, что оно позволяет снизить стоимость изготовления за счет экономии объема реактора. 3 с. и 12 з.п. ф-лы, 4 ил.
Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4
Формула изобретения
1. Источник гамма-излучения, содержащий селен-75, образующий комбинацию с приемлемым металлом или металлами в виде устойчивого соединения, сплава или смешанной металлической фазы, причем приемлемым металлом или металлами являются металл или металлы, при нейтронном облучении которых отсутствует появление продуктов, способных создавать постоянный радиационный фон, являющийся помехой по отношению к гамма-излучению селена-75.2. Источник по п.1, в котором приемлемый металл или металлы входят в состав группы, содержащей ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий или их смеси.3. Источник по п.2, в котором приемлемый металл или металлы, содержат по отдельности или в смеси ванадий, или молибден, или родий.4. Источник по п.2 или 3, в котором селен предусмотрен в виде таблетки или шарика из соединения, имеющего формулу MxSey, где у/х принимает значение от 1 до 3 и М - один из приемлемых металлов или смесь двух или более приемлемых металлов.5. Источник по п.4, в котором величина у/х принимает значение в диапазоне 1,5-2,5.6. Источник по п.4, в котором величина у/х принимает значение 2.7. Источник по п.4, в котором таблетка или шарик содержит VSe2, или MoSe2, или Rh2Se5.8. Источник по любому из пп.4-7, в котором соединение, смесь или смешанная металлическая фаза тщательно перемешано/а с атомарным селеном, который является связующим агентом для них.9. Источник по любому из пп.2-8, в котором соединение, смесь или смешанная металлическая фаза образует плотные таблетки или шарики, лишенные пор.10. Источник по п.9, в котором таблетка или шарик заключается в герметичную сварную металлическую капсулу.11. Источник по п.9 или 10, в котором таблетка или шарик сформирован с возможностью создания фокального пятна со сферической или псевдосферической геометрией.12. Источник по п.11, в котором таблетка или шарик формируется так, что его/ее сечение в одной плоскости имеет вид половины восьмиугольника, а в другой плоскости, перпендикулярной первой, имеет вид круга.13. Предшественник для источника гамма-излучения по любому из предшествующих пунктов, содержащий заключенный в оболочку селен-74, образующий комбинацию с приемлемым металлом или металлами в виде устойчивого сплава, соединения или смешанной металлической фазы, причем оболочка и ее содержимое подлежат облучению нейтронами, которое приводит к преобразованию по меньшей мере некоторой доли селена-74 в селен-75, но, в то же время, отсутствует появление продуктов, способных создавать постоянное излучение, являющееся помехой по отношению к гамма-излучению селена-75.14. Предшественник по п.13, в котором селен-74 представляет собой селен, обогащенный изотопом селен-74.15. Способ изготовления источника гамма-излучения, согласно которому селен-74 смешивают в соответствующих пропорциях с металлом или смесью металлов из группы, содержащей ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий, получают желаемый конечный состав, нагревают смесь и вызывают тем самым взаимодействие ее компонентов, после чего подвергают продукт реакции облучению и преобразовывают по меньшей мере, часть селена-74 в селен-75.Описание изобретения к патенту
Изобретение относится к источнику гамма-излучения, содержащему Sе-75, и, в частности, к источнику для использования в гаммаграфии. Такой источник применяется, например, при проведении неразрушающих испытаний, промышленного контроля, денсиметрии и анализа материалов в промышленности, научных исследованиях и медицине. Раньше, при изготовлении источников на Se-75, материал-мишень, содержащий атомарный Se-74, заключали в сварную металлическую капсулу-мишень. Для преобразования некоторого количества Se-74 в Se-75 ее облучали в реакторе с большой плотностью нейтронного потока. Обычно капсулы-мишени делают из металлов с низкой степенью активации, например алюминия, титана, ванадия и их сплавов. Для их изготовления можно применять и другие дорогостоящие металлы и сплавы. Использование этих металлов позволяет минимизировать примесное гамма-излучение, обусловленное активацией капсулы-мишени. Обычно Sе-75 располагается в цилиндрической полости капсулы-мишени и имеет вид прессованной таблетки или литого шарика. Чтобы достичь хорошей производительности в области радиографии, необходимо максимально уменьшать размер фокального пятна и повышать активность. Для этого материал-мишень с очень большим содержанием изотопа Se-74, обычно с обогащением 95%, облучают очень мощным нейтронным потоком. Чтобы обеспечить источник, защищенный от утечки внешнего радиоактивного загрязнения, капсулу-мишень, активированную облучением, заваривают во внешнюю металлическую капсулу или несколько таких капсул. В статье Weeks et al., "Selenium-75: a potential source for high-activity brachytherapy irradiators", опубликованной в Medical, Physics, сент.-окт. 1986 г., США, т.13, 5, стр. 728-731 (ХР000896098 ISSN:0094-2405) раскрыт источник гамма-излучения на основе атомарного селена-75. Общие признаки и преимущества этих источников и их производительность по сравнению с другими источниками обсуждаются, например, в "Gammagraffie" mit selen-75" С. Sauerwein et al., Deutsche Gesellshaft fur Zerstorungsfreie PrufungDGZfP-Jahrestagung 9.-11 Mai 1994 в Timmendorfer Strand, a также "Gamma radiography utilising selenium-75", R. Grimm et al., Insight, т.38, 9, сентябрь 1996 г. Дополнительную информацию по уровню техники можно почерпнуть из "Selenium and Selenides", D.M. Chizhikov et al., в переводе Е.М. Elkin, Pub, Collets, London & Wellingborough, 1968. Атомарный селен весьма подвержен химическим и физическим воздействиям. Он плавится при 220oС и кипит при 680oС. При температурах свыше примерно 400oС он реагирует со многими металлами, пригодными для изготовления капсулы, обладающими низкой степенью активации, например, с титаном, ванадием, алюминием и их сплавами. Селен может бурно реагировать с алюминием. Поэтому требуется тщательно выбирать материал капсулы-мишени и поддерживать температуру капсулы-мишени в ходе облучения ниже примерно 400oС во избежание химического взаимодействия с селеном и коррозии стенок капсулы-мишени. В противном случае происходит увеличение размеров фокального пятна, искажение формы фокального пятна и уменьшение толщины стенок, а следовательно, снижение прочности капсулы-мишени. Предметом настоящего изобретения является источник, содержащий мишень, выполненную из состава на основе селена, каковой состав позволяет преодолеть или решить проблему или несколько проблем, связанных с использованием атомарного селена, в частности, проблему получения термически устойчивой, неподверженной воздействиям, неактивной, прочной селеновой мишени высокой плотности, которая тем не менее содержит очень высокую плотность селена по сравнению с атомарной формой материала. Изобретение предусматривает, согласно одному из своих аспектов, источник гамма-излучения, содержащий селен-75, образующий комбинацию с приемлемым металлом или несколькими такими металлами в виде устойчивого соединения, сплава или смешанной металлической фазы, причем приемлемыми являются металлы, нейтронное облучение которых не порождает продуктов, способных создавать постоянный радиационный фон, являющийся неприемлемой помехой по отношению к гамма-излучению селена-75. Например, ванадий и родий являются приемлемыми металлами, поскольку, будучи активированы, не создают мешающего гамма-излучения. При активации молибдена возникает молибден-99, который создает мешающее гамма-излучение, но этот изотоп имеет очень короткое время жизни и потому молибден также является приемлемым металлом. В результате активации тория возникает протактиний-233 с периодом полураспада 27 дней, но гамма-излучение протактиния-233 характеризуется энергией фотона 300-340 кэВ, весьма близкую к селену-75, что делает торий приемлемым металлом. Изобретение также предусматривает наличие предшественника для источника гамма-излучения, содержащего заключенный в оболочку селен-74, образующий комбинацию с приемлемым металлом или несколькими такими металлами в виде устойчивого сплава, соединения или смешанной металлической фазы, причем оболочка и ее содержимое подлежат облучению нейтронами, которое приводит к преобразованию, по меньшей мере, некоторой доли селена-74 в селен-75 но в то же время не порождает продуктов, способных создавать постоянное излучение, являющееся неприемлемой помехой по отношению к гамма-излучению селена-75. Предпочтительно, упомянутый приемлемый металл или металлы входят в состав группы, содержащей ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий и их смеси. Более предпочтительно, упомянутый приемлемый металл или металлы, представляют собой ванадий, молибден или родий по отдельности или в смеси. Предпочтительно, селен предусмотрен в виде таблетки или шарика из соединения, имеющего формулу МхSeу, где у/х принимает значение от 1 до 3, и М - один из приемлемых металлов или смесь двух или более приемлемых металлов. Предпочтительно, величина у/х принимает значение в диапазоне 1.5-2.5. Более предпочтительное значение у/х равно 2. Предпочтительно, таблетка или шарик содержит VSe2 или МоSе2 или Rh2Se5. Предпочтительно тщательно перемешивать упомянутое соединение, смесь или смешанную металлическую фазу с атомарным селеном, используя последний для их связывания, что, в частности, облегчает формирование плотных таблеток или шариков, лишенных пор. Для безопасного содержания активных компонентов таблетку или шарик помещают в герметичную сварную металлическую капсулу. Таблетку или шарик предпочтительно формировать так, чтобы фокальное пятно имело сферическую или псевдосферическую геометрию. Изобретение предусматривает, согласно другим его аспектам, способ изготовления источника гамма-излучения, согласно которому селен-74 смешивают в соответствующих пропорциях с металлом или смесью металлов из группы, содержащей ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий, для получения желаемого конечного состава и нагревают смесь, вызывая тем самым взаимодействие ее компонентов, после чего подвергают продукт реакции облучению, чтобы преобразовать, по меньшей мере, часть селена-74 в селен-75. Конкретные варианты осуществления способа и конструкции источника гамма-излучения, согласно изобретению, проиллюстрированы ниже со ссылкой на прилагаемые чертежи, в которых:
фиг.1 - вид в разрезе узла капсулы облучения,
фиг.2 - вид деталей узла, показанного на фиг.1, по отдельности,
фиг.3 - вид в разрезе видоизмененного узла капсулы облучения, и
фиг.4 - вид сбоку детали узла, показанного на фиг.3. Согласно фиг.1 и 2 чертежей, таблетка 11, содержащая селен-75, герметично заключена в капсуле, состоящей из цилиндрического корпуса 12, цилиндрической пробки 13 и цилиндрической заглушки 14, один конец которой имеет немного увеличенный диаметр. Заглушка 14 целиком входит в корпус 12 и приварена к корпусу 12 по периметру детали увеличенного диаметра. Таблетка 11 зажата в корпусе между пробкой 13 и заглушкой 14. На фиг. 3 и 4 показан видоизмененный узел, который в целом аналогичен вышеописанному, но содержит меньшее количество деталей. Капсула состоит из цилиндрического корпуса 12а и цилиндрической заглушки 14а, которая входит в углубление корпуса 12а, имеющее соответствующую форму. Внутренняя конфигурация заглушки 14а и корпуса 12а позволяет вмещать таблетку, содержащую селен-75, состоящую из двух половин 11а и 11b, одна из которых, 11а, показана при виде сбоку на фиг.4. Половины 11а и 11b таблетки имеют также цилиндрическую геометрию, проявляющуюся в том, что, хотя сложенные вместе половины в осевом сечении образуют восьмиугольник, форма сечения, проведенного по прямым углам, представляет собой круг. По окончании сборки заглушку 14а приваривают в позиции 15 к корпусу 12а. Таблетка состоит из селенида металла (который частично или полностью можно рассматривать как хорошо перемешанную смесь частиц металла и атомарного селена), имеющий формулу МхSeу, где М обозначает приемлемый металл, который создает минимальное мешающее гамма-излучение. В качестве приемлемых металлов можно использовать, например, ванадий, молибден, родий, ниобий, торий, титан, никель, свинец, висмут, платину, палладий, алюминий. Наиболее предпочтительными металлами являются молибден, ванадий и родий, обеспечивающие наиболее плотные металлселеновые фазы с большим содержанием селена. Индексы "х" и "у" в химической формуле могут принимать различные значения в зависимости от валентности, проявляемой металлом, но плотность селена достигает наивысшего значения, когда отношение у/х составляет от 1 до 3, более предпочтительно от 1.5 до 2.5, наиболее предпочтительно, 2. Ниже приведены примеры материалов металлселеновой мишени. Валентность - Примеры
2 - VSe, TiSe, PbSe, BiSe
2&3 - Bi3Se4
3 - Bi2Se3, Аl2Sе3
4 - RhSe2, VSe2, TiSe2, MoSe2, PtSe2, PdSe2, NbSe2, NiSe2
5 - Rh2Se5, Th2Se5
6 - МоSе3
Составы металлселеновых таблеток можно готовить различными способами. Было установлено, что наиболее удобный способ, т.е. обеспечивающий минимальные потери при обработке, состоит в том, чтобы развешивать и смешивать известное количество порошка обогащенного Se-74 с расчетным количеством порошкообразного металла и нагревать смесь в инертном герметичном контейнере, например, в запаянной пламенем стеклянной ампуле, постепенно увеличивая температуру в течение нескольких часов до температуры реакции, а затем поддерживая эту температуру в течение еще нескольких часов. Например, температура реакции для реакции между порошком Se-74 и порошком ванадия составляет от 450oС до 550oС. В конкретном примере смесь порошков ванадия и селена в отношении одна часть ванадия на 1.9 части обогащенного селена-74 нагревали в вакуумированной запаянной пламенем кварцевой ампуле, сначала при 550oС в течение 4 часов, а затем при 800oС в течение 100 часов. Полученный VSe1.9 спрессовали в таблетки 11а и 11b, показанные на фиг.4, осевое сечение которых имеет вид половин восьмиугольника. Цилиндрические таблетки или шарики можно готовить несколькими способами. Например, порошок можно подвергнуть холодной прессовке, горячей прессовке или спеканию для формирования цилиндрической, сферической или псевдосферической геометрии. Их можно вставлять в капсулу-мишень или отливать или прессовать на месте. Прежде чем подвергнуть капсулу облучению, ее заваривают и герметизируют. Состав металлселеновых таблеток может представлять собой чистый селенид металла, например VSe2, смесь нескольких селенидов, например VSe2, MoSe2, МоSе3, или более сложную фазу, полученную за счет химической реакции в таких смесях при высокой температуре. Состав может содержать некоторое количество металлического порошка и атомарного селена. Избыточное количество атомарного селена можно преднамеренно добавлять в качестве связывающего агента, чтобы связывать частицы селенида металла друг с другом с образованием таблеток или шариков высокой плотности, лишенных пор. Таблетки, сделанные из смесей, например, VSe2+VSe+Se или MoSe2+MoSe3+Se можно подвергать химической реакции или спеканию в капсуле-мишени или специальному процессу отжига до облучения или в ходе облучения следующим образом:
VSe+Se=VSe2 и MoSe2+Se=МоSе3
Одно из преимуществ использования фаз селенида металла состоит в том, что термическая и физическая устойчивость материалов, в принципе, позволяет облучать таблетки или шарики, не заключенные в оболочку. Это позволяет значительно снизить стоимость изготовления за счет экономии объема реактора по сравнению со случаем использования капсул-мишеней с низкой степенью активации. Изобретение не ограничивается подробностями вышеприведенных примеров.
Класс G21G4/04 радиоактивные источники, кроме источников нейтронов