способ получения высокообогащенного изотопа кремний-28

Формула изобретения

1. Способ получения высокообогащенного изотопа кремний-28 с использованием трихлорсилана в качестве рабочего вещества центробежным способом, состоящий в пропускании исходного трихлорсилана через разделительный каскад газовых центрифуг, отличающийся тем, что в трассы тяжелой фракции ступеней каскада устанавливают устройства для проведения реакции изотопного обмена, содержащие твердый катализатор с развитой поверхностью.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что устройства для проведения реакций изотопного обмена нагревают.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области разделения изотопов центробежным способом и может быть использовано при производстве высокообогащенного изотопа кремний-28 на разделительных каскадах при использовании трихлорсилана (SiHCl₃) в качестве рабочего вещества.

Известен способ получения высокообогащенных (более 99%) изотопов кремния центробежным способом с использованием в качестве рабочего соединения тетрафторида кремния (SiF₄) [1]. Возможно также использование для этой цели трихлорсилана (см. патент RU №2172642 кл. В 01 J 59/20, 2001, 5 с.). Так как одной из общепринятых технологий получения монокристаллического кремния полупроводникового качества является хлорсилановая схема, в настоящее время представляет интерес получение высокообогащенного изотопа кремний-28 в виде трихлорсилана.

Одной из проблем при производстве высокообогащенного изотопа кремний-28 центробежным способом при использовании трихлорсилана в качестве рабочего вещества является наличие так называемых изотопных перекрытий, обусловленных полиизотопией элементов, входящих в состав молекул рабочего вещества SiHCl ₃. Изотопное перекрытие в данном случае обусловлено наличием в молекуле трихлорсилана, кроме изотопов кремния-28; 29; 30, изотопов хлора-35; 37 (полиизотопией водорода можно пренебречь ввиду незначительного распространения двух его изотопов - дейтерия, трития).

Вследствие данного явления целевой изотоп кремний-28 может одновременно находиться в составе молекул с различными массами. В табл.1 представлено распределение молекул трихлорсилана природного изотопного состава по массам и равновероятное распределение изотопа кремний-28 по массовым компонентам.

Таблица 1 Распределение молекул трихлорсилана природного изотопного состава по массам и равновероятное распределение изотопа кремний-28 по массовым компонентам
Молекулярная масса	Распределение молекул трихлорсилана природного изотопного состава по массовым компонентам	Равновероятное распределение изотопа кремний-28 в соответствующей компоненте
а.е.м.	%
134	39.72	100
135	2.03	0
136	39.94	96.67
137	1.97	0
138	13.81	90.63
139	0.64	0
140	1.77	76.32
141	0.07	0
142	0.05	0

Получение высокообогащенного более 99,9% изотопа кремний-28 возможно накоплением молекул с массой 134 а.е.м. со 100% содержанием целевого изотопа в «легкой» товарной фракции каскада. При этом теоретически степень извлечения его будет составлять не более 43.1%, а практически еще более низкую величину. Таким образом, использование трихлорсилана для центробежного способа, вследствие изотопного перекрытия, предполагает довольно невысокую степень извлечения целевого изотопа из исходного сырья, что удорожает себестоимость данного изотопа. Это является недостатком данного способа.

Известно, что при разделении сложных многокомпонентных смесей первоначально химически равновесных, в нашем случае трихлорсилана, молекулярный состав легкой и тяжелой фракций ступеней по длине каскада постепенно отклоняется от состава, соответствующего равновероятному распределению изотопов кремния и хлора по массовым компонентам трихлорсилана, т.е. становится неравновесным. При этом, в «легкой» товарной фракции каскада при неравновесном состоянии трихлорсилана количество легкого изотопа кремний-28, содержащегося в массовой компоненте 134 а.е.м., было бы меньше, чем в равновесном состоянии, а количество изотопа кремний-28, содержащегося, например, в массовой компоненте 136 а.е.м. - больше, чем в равновесном состоянии.

Решив проблему приведения трихлорсилана в равновесное состояние в ступенях каскада, можно добиться увеличения разделительного эффекта за счет перераспределения изотопа кремний-28 из более тяжелых массовых компонент в более легкую 134 а.е.м.

Восстановить равновесное состояние можно при помощи реакций изотопного обмена между молекулами трихлорсилана.

Целью данного изобретения является: разработка способа получения высокообогащенного более 99,9% изотопа кремний-28 на каскаде газовых центрифуг с использованием устройств изотопного обмена с целью достижения более высокой производительности и степени извлечения изотопа кремний-28 из исходного сырья.

Поставленная цель достигается тем, что в разделительном каскаде газовых центрифуг осуществляется реакция изотопного обмена, в результате которой происходит изотопное выравнивание в молекулах трихлорсилана. Проведение реакций изотопного обмена осуществляется при помощи специальных устройств, заполненных твердым катализатором с развитой поверхностью. Устройства устанавливаются в трассы тяжелой фракции ступеней каскада.

Пример.

Опытные работы проведены на восемнадцатиступенном каскаде газовых центрифуг. В табл.2 приведен молекулярный состав трихлорсилана и содержание изотопа кремний-28 в трассе легкой фракции каскада при следующих условиях разделения:

1. Без использования в каскаде изотопного обмена.

2. С использованием изотопного обмена (с установкой в трассы тяжелой фракции ступеней каскада устройств для проведения реакций изотопного обмена).

3. Расчетный равновесный состав, соответствующий равновероятному распределению изотопов кремния и хлора по массовым компонентам трихлорсилана.

Таблица 2 Составы трихлорсилана и содержание изотопа кремний-28 в трассе легкой фракции каскада газовых центрифуг при различных условиях разделения
№ п/п		Распределение молекул трихлорсилана по массовым компонентам, %										Содержание изотопа кремний-28, %
		134	135	136	137	138	139	140	141	142	143
1	Изотопный обмен в каскаде не используется	50,00	2,74	39,34	1,35	5,90	0,22	0,44	0,005	0,005	-	93,74
2	Используются устройства для проведения изотопного обмена в каскаде	60,20	2,51	30,08	1,22	5,32	0,24	0,40	0,02	0,01	-	94,05
3	Расчетный равновесный состав	60,99	2,34	29,99	1,11	5,06	0,17	0,32	0,01	0,01	-

Расчет равновесного состава (п.3 табл.2) производился по методике [2].

В качестве твердого катализатора, загружаемого в устройства, использовался «Волокнистый сорбционно-активный материал марки А, наполненный активированным углем марки АГ-3» ТУ 6-05-32-500-84, может использоваться и другой эффективный для данной реакции изотопного обмена катализатор. Устройства могут нагреваться для повышения эффективности их работы.

Как видно из табл.2, молекулярный состав трихлорсилана (п.1 табл.2), получаемый в трассе легкой фракции каскада газовых центрифуг без использования устройств для проведения реакций изотопного обмена, отличается от состава, полученного с использованием устройств для изотопного обмена (п.2 табл.2.) при одинаковом исходном составе трихлорсилана в питании каскада. Существенное отличие состоит в том, что при использовании изотопного обмена более высокое содержание массовой компоненты 134 а.е.м., а значит и изотопа кремний-28. Незначительное отличие состава трихлорсилана в п.2 и в п.3 табл.2 свидетельствует о высокой эффективности устройств изотопного обмена.

На оптимизированных каскадах газовых центрифуг, рассчитанных по методике [2], при использовании устройств для проведения изотопного обмена можно добиться увеличения производительности каскада на величину более 20% при условии сохранения высокой более 99,9% концентрации по изотопу кремний-28.

Предлагаемый способ отличается тем, что каскад газовых центрифуг работает на многокомпонентной изотопной смеси, находящейся в состоянии, близком к равновесному. За счет этого разделительный процесс отличается большей производительностью и степенью извлечения целевого изотопа из исходного сырья.

Источники информации

1. А.К.Калитеевский, Р.Д.Смирнов, О.Н.Годисов. Расчетно-экспериментальное исследование характеристик каскада для разделения стабильных изотопов. // Доклад на 3-ей всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул». Звенигород, 5-9 октября, 1998 г.

2. А.А.Сазыкин. Некоторые проблемы разделения полиизотопных смесей кинетическими методами. // Доклад на 3-ей всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул». Звенигород, 5-9 октября, 1998 г.