способ радиационной обработки изделий и материалов жестким гамма-излучением

Формула изобретения

1. Способ радиационной обработки изделий и материалов гамма-излучением продуктов деления, накопленных в замкнутом контуре ядерного реактора с циркулирующим топливом, отличающийся тем, что в качестве продуктов деления используют накопленные в активной зоне гомогенного ядерного реактора с жидким ядерным топливом газообразные продукты деления, которые с газовым потоком удаляют из топлива и направляют по замкнутому контуру в облучательную камеру, в которой размещают облучаемые изделия и материалы и где в результате распада газообразных продуктов деления создают источник гамма-излучения, а затем газовый поток, обедненный по продуктам деления в результате их радиоактивного распада, возвращают в активную зону ядерного реактора.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве циркулирующего топлива используют водный раствор солей урана, например, уранил-сульфат UO₂SO₄.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве циркулирующего топлива используют соединения урана-233, и/или урана-235, и/или плутония-239.

Описание изобретения к патенту

Область техники

Изобретение относится к области радиационной техники и технологии, то есть к производственным операциям, связанным с осуществлением химических, физико-химических процессов под воздействием ионизирующих излучений на различные вещества в целях создания новых полезных свойств за счет дозированного облучения.

Предшествующий уровень техники

Радиационная техника - быстро развивающаяся область науки и техники, сформировавшаяся в самостоятельное направление в начале б0-х годов XX века. В качестве источников ионизирующих излучений непосредственно или косвенно могут использоваться ядерные реакторы, электрофизические установки (ускорители, нейтронные генераторы и др.), а также радионуклиды.

В настоящее время во всем мире реализовано около 70 радиационных процессов, накоплен значительный опыт по созданию радиационно-технологических установок [Г.А.Череватенко, Е.Д.Чистов, В.М.Кодюков "Радионуклидные источники в радиационной технике" М., Энергоатомиздат, 1989]. Наиболее распространены радиационно-химические установки, связанные с инициированием различных химических процессов в облучаемом материале. Класс биологических установок охватывает процессы биологического характера, такие, например, как стерилизация, обработка сельскохозяйственной продукции и т.д. Сюда же могут быть отнесены радиационно-технологические установки, предназначенные для лучевой терапии в ядерной медицине. Использование процессов радиационного модифицирования представляется интересным в производстве синтетических материалов, вулканизации резинотехнических изделий, ионообменных и сепарационных мембран.

В радиационной технологии используется большое многообразие закрытых источников ионизирующих излучений, различающихся как по активности (в диапазоне 10⁶-10¹⁵ Бк), так и по конструкциям и типоразмерам: от точечных и малогабаритных до протяженных блоков и сборок. Наибольшее применение нашли опытно-промышленные установки с источником гамма-излучения радионуклида ⁶⁰ Co и ускорители электронов.

Наиболее мощным источником ионизирующего излучения является ядерный реактор. Разработаны различные процессы, использующие гамма-излучение продуктов деления: облучательные устройства с отработанными тепловыделяющими элементами АЭС, радиационные контуры с циркулирующим ядерным горючим.

Известен способ получения мощного источника гамма-излучения на основе ядерного реактора с циркуляцией топлива - газообразного гексафторида урана UF₆. ["Эффективность урановых радиационных контуров с различными рабочими веществами при высокотемпературных ядерных реакторах" - В сборнике "Вопросы атомной науки и техники". Сер. Атомно-водородная энергетика, 1977 г., Вып.2(3), с.109, Авторы: Е.А.Борисов, А.Х.Брегер, Е.С.Старизный и др.]. Авторами выполнен анализ различных вариантов радиационных контуров. Показано, что наиболее мощное -излучение создается в радиационном контуре реактора, рабочим веществом которого служит газообразное ядерное топливо - гексафторид урана UF₆.

Высокая эффективность такого варианта радиационного контура объясняется вкладом в полную мощность излучения не только долгоживущих продуктов деления с периодом полураспада (T _1/2) от нескольких суток до многих лет, но и короткоживущих, с Т_1/2 всего несколько секунд, и дающих наиболее жесткое гамма-излучение.

Однако использование в качестве ядерного топлива газообразного гексафторида урана UF₆ требует решения сложной проблемы коррозионной устойчивости конструкционных материалов, т.к. газообразное топливо, само по себе как фторид, тем более находящееся под воздействием интенсивного ионизирующего излучения, представляет собой химически агрессивную среду. Гексафторид урана UF₆ в таком реакторе, а соответственно и в контуре радиационно-технологической установки, находится под высоким давлением, необходимым для обеспечения критичности реактора, что снижает безопасность энергетической установки при ее эксплуатации. Кроме того, наличие запаздывающих нейтронов в циркулирующем топливе может вызвать активацию конструкционных материалов облучательной камеры, а также повлиять на управляемость нейтронными характеристиками реактора.

Другой способ получения интенсивного ионизирующего излучения реализуется в радиационном контуре, в котором жидкометаллический сплав (например, сплав In-Ga) циркулирует через активную зону ядерного реактора [Атомная наука и техника в СССР, М.: Атомиздат, 1977, с.96]. В этом случае источником излучения служат радиоактивные ядра, образующиеся в результате захвата нейтронов индием и галлием в активной зоне реактора. Этот способ удобен в эксплуатации, так как благодаря небольшому периоду полураспада активирующихся элементов доступ к оборудованию возможен уже через несколько дней после остановки контура. Однако для создания мощных источников гамма-излучения необходимы реакторы с большими плотностями нейтронного потока.

Представляет интерес способ получения гамма-излучения на базе высокотемпературного реактора типа HTGR с непрерывной циркуляцией шаровых тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) по контуру радиационно-технологической установки [Богоявленский Р.Г. и др. Энергетический ядерный реактор с циркуляцией шаровых тепловыделяющих элементов. Доклад на Всесоюзном совещании по прикладной радиационной химии, г. Обнинск, ноябрь 1965]. Источником гамма-излучения служит излучение продуктов деления, накопленных в шаровых ТВЭЛах. По сравнению с отработавшими тепловыделяющими сборками АЭС этот способ позволяет увеличить мощность источника за счет использования короткоживущих продуктов деления.

За прототип выбрана облучательная установка, основанная на использовании отработавших топливных элементов энергетического ядерного реактора в качестве источника интенсивного гамма-излучения продуктов деления. Источником гамма-излучения служат радиоактивные ядра продуктов деления, накопленных в урановом топливе реактора в процессе работы АЭС. Один из вариантов этого способа реализован на Ленинградской АЭС [А.Г.Емелин, С.А.Николаев, И.Е.Сомов, В.Г.Шевченко "Расчетно-экспериментальное обоснование облучательной установки из отработанных конструкций реакторов РБМК". Вестник Radtech-Euroasia, №1 (8), 1994 г., стр.83-98]. За время эксплуатации реактора большой мощности канального (РБМК) накоплено значительное количество отработанных тепловыделяющих сборок (ОТВС). Описанный способ удобен тем, что в облучательных устройствах используются отработавшие тепловыделяющие сборки, являющиеся отходами производства, и при решении задач в области радиационных технологий компенсируется часть затрат на хранение ОТВС и другие технологические нужды атомных станций.

Однако при реализации этого способа должны быть приняты технические и организационные меры по поддержанию заданных параметров облучательной установки, поскольку интенсивность распада ПД снижается во времени, для чего необходимо предусмотреть периодическую замену ОТВС.

Раскрытие изобретения

Задачей, на решение которой направлено предлагаемое изобретение, является повышение уровня безопасности радиационной обработки изделий и материалов для радиационных технологий при сохранении уровня мощности гамма-излучения и расширение технологических возможностей.

Поставленная задача решена тем, что в способе радиационной обработки изделий и материалов жестким гамма-излучением продуктов деления, накопленных в отработавших топливных элементов энергетического ядерного реактора, в качестве продуктов деления используют накопленные в активной зоне гомогенного ядерного реактора с жидким ядерным топливом газообразные продукты деления - радионуклиды криптона, ксенона и их дочерние изотопы, которые с газовым потоком удаляют из топлива и направляют по замкнутому контуру в облучательную камеру, в которой размещают облучаемые изделия и материалы и где в результате распада газообразных продуктов деления - радионуклидов криптона, ксенона и их дочерних изотопов, создают источник гамма-излучения, а затем газовый поток, обедненный по продуктам деления в результате их радиоактивного распада, возвращают в активную зону ядерного реактора.

В частном варианте в качестве циркулирующего топлива используют водный раствор солей урана, например уранил-сульфат UO₂ SO₄.

В другом частном варианте в качестве циркулирующего топлива используют соединения урана - 233, и /или урана - 235, и/или плутония - 239.

Возможность использования в ядерных реакторах гомогенного жидкого топлива была успешно продемонстрирована еще в 50-60-х годах. По публикациям тех лет известно, что в мире действовало более 20 исследовательских реакторов с топливом на основе водных растворов солей урана. К ним относятся реакторы: HRE-1, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO и др. [Тищенко В.А., Смирнов Ю.В., Раевский И.И. Исследовательские реакторы США: обзорная информация АИНФ, 588, М., ЦНИИАтоминформ, 1984]. Все эти реакторы в качестве топлива используют водный раствор уранил-сульфата UO₂ SO₄ с различным обогащением по изотопу ²³⁵ U, отражателем служит графит, замедлителем и теплоносителем - вода.

Реакторы с гомогенным растворным топливом имеют ряд преимуществ по сравнению с реакторами на твердом топливе. Они обладают отрицательным температурным и мощностным эффектами реактивности, что обеспечивает их высокую ядерную безопасность. Значительно упрощается конструкция активной зоны: отсутствуют оболочки ТВЭЛов, дистанционирующие решетки и другие детали, ухудшающие нейтронные характеристики реактора. Процедура приготовления раствора существенно дешевле изготовления ТВЭЛов. Загрузка (заливка) растворного топлива также намного проще, что позволяет при необходимости изменять концентрацию делящегося материала в топливе или объем раствора. В активной зоне растворного реактора благодаря хорошим условиям переноса тепла невозможно образование локальных перегревов, вызываемых перекосом полей энерговьщеления. Эти реакторы просты и надежны в эксплуатации, не требуют для обслуживания многочисленного персонала.

По сравнению с другими видами циркулирующего гомогенного ядерного топлива, такими, например, как гексафторид урана UF ₆, водный раствор солей урана обладает рядом следующих преимуществ:

низкая температура топливного раствора в реакторе (Т<100°С);

высокая растворимость солей урана в воде, обеспечивающая возможность создания компактной активной зоны реактора;

низкая коррозионная активность топливного раствора и наличие конструкционных материалов, работающих в этих условиях.

Сегодня в России действуют несколько реакторов с растворным топливом: ИИН, ВИР, ИГРИК, ГИДРА, АРГУС, работающих как в стационарном, так и импульсном режиме. Развитие растворных реакторов проводилось в следующих двух направлениях:

создание импульсных растворных реакторов для исследования динамики, импульсного воздействия излучения на материалы и оборудование, наработки короткоживущих изотопов, активационного анализа;

разработка и создание исследовательских мини-реакторов стационарной мощности 20-50 кВт.

Из опыта работы стационарного растворного реактора "Аргус" известно, что радиоактивные газы не образуют в растворном топливе устойчивых химических соединений и большей частью выходят из раствора, оставаясь в газовой фазе над поверхностью жидкости [Лобода С.В., Петрунин Н.В., Чарнко В.Е., Хвостионов В.Е. Вынос продуктов деления из топлива растворного реактора // Атомная энергия, т. 67, вып.6, декабрь 1989, стр.432-433]. Механизм выноса инертных газов осколочного происхождения из топливного раствора связан с так называемым "радиолитическим кипением" в растворных реакторных системах, которое предполагает образование зародышей газовых пузырьков на треках осколков деления. Согласно этой модели, вначале на треках осколков деления зарождаются паровые пузырьки, которые, остывая и сжимаясь, переходят в газовые, содержащие продукты радиолитического разложения воды - водород и кислород. Атомы радиоактивных газов, попадая в газовые пузырьки, выносятся из топливного раствора. Время выхода пузырьков радиолитического газа составляет всего несколько секунд, что обеспечивает возможность выноса и относительно короткоживущих радиоизотопов. Оказавшись в газовой оболочке, изотоп "всплывает" к границе раздела жидкость-газ и переходит в свободный объем над поверхностью растворного топлива.

О практическом отсутствии над раствором радиоизотопов йода и о сильном преобладании изотопов криптона и ксенона свидетельствуют результаты исследований проб газа, взятых из внутреннего объема импульсного растворного реактора ВИР-2М через 2-3 мин после его останова [Воинов А.М., Колосов В.Ф., Матвеенко А.С. и др. Водный импульсный реактор ВИР-2М и его предшественники. // В сборнике Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физики ядерных реакторов, 1990, вып.3, стр.3-15]. Было установлено, что в радиационно значимых количествах в пробах присутствуют только изотопы криптона и ксенона, а также дочерние продукты их распада - короткоживущие нуклиды рубидия и цезия. Основные радионуклиды, присутствующие в воздушной полости реактора, период полураспада которых превышает 1с, приведены ниже:

^{85m,85,87,88,89,90,9}Kr ^88,89,90m,90Rb ^89,90Sr

^{133,135m,135,137,138,139,140} Xe ^{137,138,139,140}Cs ^137m,139,140Ba.

В спектре излучения этих радионуклидов присутствуют жесткие гамма-кванты с энергией 4 МэВ и выше [Н.Г.Гусев, П.П.Дмитриев Квантовое излучение радиоактивных нуклидов, М.: Атомиздат, 1977].

На чертеже представлена схема способа радиационной обработки изделий и материалов жестким гамма-излучением.

Активная зона реактора представляет собой цельнометаллический сварной корпус 1 цилиндрической формы с полусферическим дном, который соединен с газовым контуром, содержащим циркуляционный насос 2 и облучательную камеру 3 для размещения облучаемых изделий и материалов. Внутри корпуса также расположен змеевик охлаждения 4 и трассы подачи топливного раствора 5. Корпус реактора окружен боковым и нижним торцевым графитовым отражателем (не показаны). Газообразные продукты радиолиза топливного раствора регенерируют с помощью устройства, включающего каталитический рекомбинатор 6, теплообменник 7 и трубопровод 8, которые вместе с корпусом реактора образуют герметичную систему. Для обеспечения дистанционного управления газовыми потоками имеются вентили 9 с электромеханическими приводами.

Пример осуществления способа

Растворный ядерный реактор с радиационным контуром.

В качестве реакторной установки, предназначенной для использования в области радиационных технологий, выбран исследовательский реактор "Аргус" с замкнутым газовым контуром.

Топливом реактора служит водный раствор уранил-сульфата, обогащенный по изотопу ²³⁵ U до 90%, концентрацией по урану до 73,2 г/л. Объем, топливного раствора 22 л. Максимальная мощность реактора 20 кВт. Элементы активной зоны, находящиеся в длительном контакте с топливным раствором, и газовый контур выполнены из нержавеющей стали 0Х18Н10Т.

Водный раствор уранил-сульфата UO₂SO₄ через трассу подачи 5 заливают в активную зону ядерного реактора, представляющую собой корпус 1 с толщиной стенки 5 мм и диаметром 300 мм, в которой поддерживают условия протекания цепной реакции деления в растворном топливе. Затем корпус герметизируют и подсоединяют к петлевому газовому контуру, содержащему циркуляционный насос 2 и облучательную камеру 3. В результате реакции деления урана-235 или ядер других расщепляющихся материалов в растворном топливе нарабатываются радиоизотопы, в том числе газообразные, которые, не вступая в химическую реакцию с топливом или осколочными элементами, поступают в свободное пространство над поверхностью жидкости за счет механизма выноса, связанного с радиолитическим кипением. Съем тепла осуществляется помощью змеевика охлаждения 4. Удаление газовой фракции из свободного объекта над зеркалом жидкости осуществляют с помощью циркуляционного насоса 2. С газовыми потоками радиоизотопы по герметичному контуру направляют в облучательную камеру, в которой размещают изделия и материалы, подвергаемые радиационному воздействию, и где, в результате распада радиоактивных ядер продуктов деления, создают интенсивное поле гамма-излучения. Затем газовый поток возвращают в реакторный объем. При этом газообразные продукты радиолиза топливного раствора регенерируют с помощью устройства, включающего каталитический рекомбинатор 6, теплообменник 7 и трубопровод 8. Дистанционное управление газовыми потоками осуществляют вентилями 9 с электромеханическими приводами.

Предложенный способ радиационной обработки изделия и материалов жестким гамма-излучением с использованием исследовательского ядерного реактора с растворным топливом, по сравнению с другими, гораздо проще в реализации и эксплуатации, при этом обеспечивается надежность выполнения требований радиационной и экологической безопасности. Облучательная камера может быть выполнена в зависимости от конфигурации объекта радиационной обработки в различных вариантах, а обслуживание реактора и установки в целом не требует многочисленного персонала.