способ получения препарата радионуклида ⁶³ni с удельной активностью более 10 ки/г

Формула изобретения

1. Способ получения препарата радионуклида ⁶³Ni с удельной активностью более 10 Ки/г, включающий нейтронное облучение исходного материала в ядерном реакторе, получение раствора облученного материала в кислоте и выделение из полученного раствора препарата целевого радионуклида, отличающийся тем, что в качестве исходного материала используют металлическую медь природного изотопного состава с массовой долей примеси никеля не более 5·10 ^-3 %, облучение проводят в ядерном реакторе с плотностью потока быстрых (Е 0,1 МэВ) нейтронов не менее 8·10¹⁴ см ^-2с^-1 и отношением плотностей потока тепловых (Е 0,5 эВ) и быстрых нейтронов не более 0,01, а препарат ⁶³Ni выделяют осаждением меди из раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией не менее 0,01 моль/л.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что медь осаждают в виде металла посредством электролиза раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией в интервале 0,01-0,1 моль/л.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что при электролизе облученную медь используют в качестве анода.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что медь осаждают в виде ее нитрата из раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией не менее 16 моль/л и температуре раствора не более 30°С.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к технологии получения препаратов радиоактивных элементов и может быть использовано в аналитической химии.

Известен способ получения препарата радионуклида ⁶³ Ni с удельной активностью от 10 до 12 Ки/г [Е.А.Карелин, В.Т.Филимонов и др. Получение препаратов радионуклидов высокой удельной активности в ГНЦ РФ НИИАР. Доклад на Всероссийской конференции "50 лет производства и применения изотопов в России", Обнинск 20-22 октября 1998 г.. Сборник рефератов и тезисов докладов и сообщений, с.18]. Способ включает облучение обогащенного до 97% по изотопу ⁶³Ni металлического никеля в потоке тепловых нейтронов (Е_n<0,5 эВ) ядерного реактора СМ, растворение облученного материала в соляной кислоте и выделение из полученного раствора препарата целевого радионуклида методом экстракционной хроматографии.

Недостатком способа является большая продолжительность реакторного облучения исходного материала. Так, для получения препарата ⁶³Ni с удельной активностью в интервале 10-12 Ки/г необходимо облучение в потоке тепловых нейтронов реактора СМ в течение 150-210 эффективных суток (эфф.сут.) соответственно. Указанный недостаток обусловлен низким значением сечения производящей ядерной реакции ⁶³Ni(n, ) ⁶³Ni. Этой же причиной обусловлен и другой недостаток способа - использование в качестве исходного материала дорогостоящего изотопно-обогащенного ⁶³Ni. Данный недостаток не может быть устранен посредством увеличения продолжительности облучения смеси природных изотопов никеля вследствие очень низкого содержания (3,59%) в ней стартового изотопа ⁶³Ni.

Вышеуказанные недостатки устраняются тем, что в способе получения препарата радионуклида ⁶³Ni с удельной активностью более 10 Ки/г облучают металлическую медь природного изотопного состава с массовой долей примеси никеля не более 5×10 ^-3% в ядерном реакторе с плотностью потока быстрых (Е 0,1 МэВ) нейтронов не менее 8·10¹⁴ см ^-2с¹ и отношением плотностей потока тепловых и быстрых нейтронов не более 0,01, получают раствор облученного материала в азотной кислоте с концентрацией не менее 0,01 моль/л, выделяют препарат ⁶³Ni посредством осаждения из полученного раствора меди в виде малорастворимого вещества.

Последовательность проведения операций получения препарата ⁶³Ni по заявляемому способу представлена на чертеже.

Наличие операции облучения металлической меди природного изотопного состава быстрыми нейтронами обеспечивает накопление радионуклида ⁶³Ni за счет протекания ядерной реакции ⁶³Cu(n, р) ⁶³ Ni. Величина плотности потока быстрых нейтронов при облучении определяет выход целевого радионуклида, для получения препарата ⁶³Ni по заявляемому способу величина данного параметра должна составлять не менее 8·10¹⁴ см^-2 с¹. Высокая удельная активность препарата, получаемого по заявляемому способу, определяется возможностью отделения целевого радионуклида от исходного материала химическими методами. Однако присутствие в исходном материале примеси природных изотопов никеля приводит к снижению удельной активности конечного препарата ⁶³Ni. Для получения препарата ⁶³Ni по заявляемому способу следует использовать медь с содержанием примеси никеля не более 5·10^-3%. Увеличение содержания примеси никеля в исходном материале сверх указанной величины приводит к возрастанию длительности его реакторного облучения, необходимого для получения препарата с удельной активностью более 10 Ки/г, до величины, превышающей 150 эфф.сут. (таким образом, не достигается сокращение продолжительности облучения по заявляемому способу по сравнению с прототипом). Поскольку возрастание отношения плотностей потока тепловых и быстрых нейтронов приводит к увеличению доли ⁶³Ni, образующегося по ядерной реакции ⁶³ Cu(n, )⁶⁴Cu с последующим бета-распадом ⁶³ Cu ⁶⁴Ni и тем самым к снижению удельной активности препарата, величина данного параметра по заявляемому способу должна составлять не более 0,01.

Наличие операции получения раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией не менее 0,01 моль/л обеспечивает высокий химический выход ⁶³Ni при проведении последующей операции его выделения. Минимальная концентрация азотной кислоты определяется снижением выхода ⁶³Ni вследствие его соосаждения с медьсодержащим осадком.

Наличие операции осаждения меди в виде малорастворимого вещества обеспечивает разделение исходного материала и целевого продукта и тем самым получение конечного препарата ⁶³ Ni. В отличие от прототипа заявляемый способ дает возможность повторного использования исходного материала для накопления целевого радионуклида. Регенерацию металлической меди из медьсодержащего осадка проводят известными из научно-технической литературы способами.

Выделение препарата ⁶³Ni из раствора облученного материала по заявляемому способу проводят осаждением меди в виде металла или ее нитрата.

Осаждение меди в виде такого малорастворимого вещества, как металл, проводят посредством электролиза раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией в интервале 0,01-0,1 моль/л. Максимальная концентрация азотной кислоты определяется снижением полноты электрохимического осаждения меди на катоде. Электролиз раствора облученного материала с нерастворимым анодом (графит, стеклоуглерод, платина и т.п.) обеспечивает глубокую очистку препарата ⁶³Ni от меди (последовательность 1 на чертеже). Использование в качестве анода образцов облученной меди позволяет совместить операцию растворения данных образцов с осаждением меди, поскольку в процессе электролиза растворение анода будет происходить одновременно с осаждением меди на катоде. Данный вариант электролиза позволяет провести выделение ⁶³Ni из большего количества облученного материала без увеличения объема электролита. После полного растворения медных анодов препарат ⁶³Ni выделяют электролизом полученного раствора с нерастворимым анодом (последовательность 2 на чертеже).

Известно, что нитрат меди - Cu(NO₃)₂ - является хорошо растворимым в воде веществом. Растворимость данного соединения (в пересчете на металлическую медь) возрастает в интервале температуры 0-30°С от 280 до 530 г/л соответственно. Растворимость нитрата меди снижается по мере увеличения концентрации в растворе свободной азотной кислоты и в 16 моль/л HNO₃ в пересчете на металлическую медь составляет 5 г/л (0°С) и 28 г/л (30°С). Осаждение меди по заявляемому способу в виде малорастворимого Cu(NO₃)₂ проводят из раствора облученного материала в азотной кислоте с концентрацией не менее 16 моль/л и конечной температуре раствора не более 30°С. Минимальная концентрация азотной кислоты и максимальная конечная температура раствора определяются снижением полноты осаждения нитрата меди. Нитрат никеля обладает высокой растворимостью в концентрированной азотной кислоте (более 200 г/л в пересчете на металл при 20°C и концентрации HNO₃ 16 моль/л) и при осаждении нитрата меди остается в растворе. Выделение препарата ⁶³Ni из данного раствора проводят электролизом с нерастворимым анодом (последовательность 3 на чертеже).

Накопление радионуклида ⁶³Ni проводили облучением образцов металлической меди природного изотопного состава в активной зоне реактора на быстрых нейтронах БОР-60 (ГНЦ РФ НИИАР). Плотность потока быстрых нейтронов в облучательной ячейке реактора составляла 1,5·10¹⁵ см^-2с¹. Образцы были изготовлены из прутковой меди марки М1к (по ГОСТ 859-78), содержание примеси никеля в используемой мели составляло 1,8·10^-3%. Характеристики облучаемых образцов представлены в табл.1.

Таблица 1
№ образца	Масса образца, г	Время облучения, эфф.сут.
1	4,250	46,2
2	51,019	92,2

Выделение ⁶³Ni из облученного образца №1

Облученный образец растворили при нагревании в азотной кислоте с концентрацией 8 моль/л. В полученный раствор ввели водный раствор аммиака до конечного значения рН 1,0 (соответствует 0,1 моль/л концентрации свободной азотной кислоты). Получено 0,100 л раствора облученного материала. Выделение ⁶³ Ni проводили электролизом данного раствора с анодом из стеклоуглерода (катод - медная пластина). В процессе электролиза плотность катодного тока постепенно снижали от 30 до 5 мА/см². После завершения электролиза электролит профилировали, выпарили досуха. Конечный препарат ⁶³Ni получили растворением сухого остатка в 5,0 мл азотной кислоты с концентрацией 0,5 моль/л.

Выделение ⁶³Ni из облученного образца №2

Облученный образец растворили в азотной кислоте с концентрацией 10 моль/л. Полученный раствор выпарили до конечного объема, соответствующего концентрации в нем меди 500 г/л, после чего его разбавили горячей (˜80°C) азотной кислотой с концентрацией 16,1 моль/л, введенной в отношении 2,5:1 относительно объема исходного раствора. Раствор медленно охладили до 22°С и выдержали при данной температуре в течение 18 часов, после чего раствор отделили от осадка нитрата меди. Содержание меди в полученном растворе составило 12% относительно исходного. Данный раствор выпарили досуха, соли растворили в 0,100 л азотной кислоты с концентрацией 0,05 моль/л. Последующее выделение ⁶³Ni проводили аналогично вышеописанным операциям для образца №1.

Характеристики конечных препаратов ⁶³Ni, выделенных из облученных образцов, представлены в табл.2.

Таблица 2
№ образца	Активность 63 Ni в препарате, мКи	Удельная активность 63Ni в препарате, Ки/г	Коэффициент очистки 63Ni от меди
1	7,1	11,6	100
2	193	13,7	1000