способ комптон-флюоресцентного элементного анализа и устройство для его осуществления
Классы МПК: | G01N23/20 с помощью дифракции, например для исследования структуры кристаллов; с помощью отраженного излучения G01N23/22 измерением вторичной эмиссии |
Автор(ы): | Радько Валерий Евгеньевич (RU) |
Патентообладатель(и): | Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации Институт теоретической и экспериментальной физики им. А.И. Алиханова" (RU) |
Приоритеты: |
подача заявки:
2004-10-15 публикация патента:
20.09.2006 |
Использование: для качественного и количественного элементного анализа исследуемого объекта. Сущность: заключается в том, что облучают объект зондирующими гамма-квантами с энергией Е 0 и измеряют энергетическое распределение гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта на связанном электроне в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, при этом сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния 1, 2, ... n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий, при этом селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, позволяет идентифицировать атомные номера элементов, а по результатам одновременного суммирования определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте. Технический результат: неразрушающий многоэлементный анализ в условиях повышенного радиационного фона. 2 н.п. ф-лы, 1 табл., 4 ил.
Формула изобретения
1. Способ элементного анализа при наличии фона, включающий облучение объекта зондирующими гамма-квантами с энергией Е 0 и измерение энергетического распределения гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта на связанном электроне в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, отличающийся тем, что сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния 1, 2, ... n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий, при этом селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, позволяет идентифицировать атомные номера элементов, а по результатам одновременного суммирования определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте.
2. Устройство для элементного анализа по по п.1, содержащее излучатель зондирующих гамма-квантов с коллиматором, держатель объекта и детектор гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта, выход которого подан на контрольный вход схемы линейных ворот, а также детектор фотонов рентгеновской К-серии, выход которого подан на управляющий вход линейных ворот, выход которых согласован с амплитудным анализатором и накопителем импульсов, отличающееся тем, что использовано несколько детекторов рассеянных гамма-квантов, которые расположены в расчетных диапазонах угла рассеяния, причем выход каждого детектора через независимый нормализатор амплитуды поступает на первый вход линейного сумматора, на ответный второй вход линейного сумматора подан выход от детектора фотонов рентгеновской К-серии, а выход линейного сумматора согласован с накопителем импульсов.
Описание изобретения к патенту
Изобретение относится к области измерения искусственных и естественных вариаций элементного состава в условиях повышенного радиационного фона и (или) повышенной температуры в объектах техногенного и геологического происхождения и может быть использовано для работы в аварийных условиях повышенной радиации, в горячей камере или на заводах для переработки отработанного ядерного горючего, в аппаратах дистанционного управления, например в буровых скважинах или в зондирующих космических модулях.
В качестве аналога рассмотрен способ рентген-флюоресцентного анализа [1], включающий облучение объекта энергичными фотонами с образованием атомных К-вакансий и последующее измерение характеристических К-серий анализируемых элементов. Этот способ основан на высоком разрешении детектора рентгеновских фотонов и не позволяет анализировать элементный состав радиоактивного объекта или выполнить элементный анализ в условиях повышенного радиационного фона, поскольку он не предусматривает наличие механизма приоритетной регистрации полезного сигнала в условиях фона, и регистрация фона происходит в отношении "один к одному".
В качестве прототипа рассмотрен способ селективного измерения комптоновского профиля К-электронов [2], когда объект сначала облучают энергичными фотонами (и порождают К-вакансии в электронной оболочке изучаемого атома), а затем, в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, измеряют энергетическое распределение фотонов, рассеянных по механизму комптон-эффекта. Этот способ следует рассматривать как неразрушающий одноэлементный анализ в условиях повышенного радиоактивного фона (который генерируется за счет возбуждения атомных К-вакансий по механизму фотоэффекта). Однако он не пригоден для выполнения многоэлементного анализа, поскольку в нем не предусмотрено разделение вкладов от различных элементов, а энергетическая ширина регистрируемого комптоновского распределения фотонов больше расстояния между смещениями рентгеновских К-линий соседних элементов.
Целью изобретения является неразрушающий многоэлементный анализ в условиях повышенного радиационного фона.
Поставленная цель достигается тем, что в известном способе элементного анализа, включающем облучение объекта зондирующими гамма-квантами с энергией Е0 и измерение энергетического распределения гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта в режиме временных совпадений с рентгеновскими фотонами К-серии, сначала выбирают список анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера Z1<Z2, <...<Zn и соответствующий ему список энергий связи К-электронов E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) и вычисляют последовательные диапазоны углов рассеяния 1, 2, ... n зондирующих гамма-квантов, в которые эти кванты рассеиваются после возбуждения К-вакансии по одной дополнительной К-серии из списка E(Z1)<E(Z2)<...<E(Zn) в каждый из диапазонов, а затем размещают внутри каждого такого диапазона детекторы для регистрации рассеянных гамма-квантов, причем амплитуду сигнала из каждого диапазона усиливают и стандартизуют независимо, после чего накапливают результаты одновременного суммирования стандартизованных амплитуд с амплитудами, полученными от детектора, регистрирующего рентгеновские фотоны различных К-серий.
Поставленная цель достигается также тем, что в устройстве для элементного анализа, содержащем излучатель зондирующих гамма-квантов с коллиматором, держатель объекта и детектор гамма-квантов, рассеянных по механизму комптон-эффекта, выход которого подан на контрольный вход схемы линейных ворот, а также детектор фотонов рентгеновской К-серии, выход которого подан на управляющий вход линейных ворот, выход которых согласован с амплитудным анализатором и накопителем импульсов, использовано несколько детекторов рассеянных гамма-квантов, расположенных в расчетных диапазонах угла рассеяния, причем выход каждого детектора через независимый нормализатор амплитуды поступает на первый вход линейного сумматора, на ответный второй вход линейного сумматора подан выход от детектора фотонов рентгеновской К-серии, а выход линейного сумматора согласован с накопителем импульсов.
На Фиг.1 приведена схема комптон-флюоресцентного элементного анализатора.
Рассмотрим работу устройства Фиг.1 согласно списку анализируемых элементов в порядке возрастания атомного номера
и соответствующего ему списка энергий связи К-электронов
в этих атомах.
В исходном состоянии устройства Фиг.1 выключен блок детекторов 3, выключен детектор 4, отсутствует или перекрыт защитой излучатель гамма-квантов в коллиматоре 1.
При работе устройства гамма-кванты излучателя 1 проходят коллиматор и, после рассеяния в объекте - 2 на К-оболочках атома с порядковым номером Z1, попадают в детектор 3g. Рассеяние на малые углы сопровождается малой передачей энергии электрону, так что гамма-кванты, рассеянные в сектор g, ионизуют только атомы с наименьшим порядковым номером Z1. В следующий сектор f рассеиваются фотоны, способные ионизовать уже два вида атомов: Z1 и Z1+1 и т.д. по спискам (1) и (2), где с увеличением угла рассеяния в каждый последующий сектор рассеиваются гамма-кванты после ионизации всех предыдущих анализируемых атомов списка и одного дополнительного атома с порядковым номером, большим на единицу, чем в предыдущем секторе.
Атом с ионизованной К-оболочкой испускает рентгеновские фотоны К-серии, которые регистрируются в детекторе 4. Устройство Фиг.1 регистрирует и накапливает акты одновременных событий появления рассеянного фотона в каждом из секторов рассеяния а, b, ...g и рентгеновского фотона в детекторе 4. Разделение информации, поступающей из различных секторов рассеяния, достигают с помощью набора различных коэффициентов усиления амплитуд стандартного сигнала в различных усилителях-формирователях 5 (а, b, ...g), принадлежащих различным секторам рассеяния. Это различие коэффициэнтов усиления выбирают из условия такого разделения суммарных амлитуд на выходе линейного сумматора 6, чтобы их можно было накапливать в различных каналах накопителя. В результате набора статистики в различных секторах регистрируют некоторые числа импульсов, удовлетворяющие уравнениям:
где Ng, Nf, Ne ...Na - количество отсчетов, зарегистрированных в каждом из секторов рассеяния.
В системе линейных уравнений (3) неизвестные коэффициенты a1, b1, b2, ... определяют посредством калибровочных измерений с эталонным объектом, где известны концентрации всех элементов n(Z), n(Z+1), ... после чего, используя полученные значения а1, b1, b2, ... определяют искомые концентрации элементов в изучаемом объекте.
При облучении объекта гамма-квантами наиболее интенсивно проявляются два эффекта: фотопоглощение фотона и комптоновское рассеяние фотона.
При фотопоглощении фотона на К-оболочке атома фотон исчезает, и образуется атомная К-вакансия, заполнение которой сопровождается только излучением характеристической рентгеновской К-серии фотонов. Регистрация характеристических фотонов позволяет идентифицировать атомный номер возбужденного атома, что и является основой рентген-флюоресцентного способа элементного анализа. Ограничение этого способа связано с тем, что для подобной идентификации атомного номера необходимо располагать детектором рентгеновского излучения, способным различать рентгеновские линии соседних элементов. В таблице 1 приведены значения энергий рентгеновских линий (эВ) для легких элементов от бора (Z=5) до кремния (Z=14), причем линии, принадлежащие соседним элементам, а также линии, принадлежащие рентгеновской серии одного элемента, нельзя разрешить, например, с помощью Ge(Li)-детектора.
ТАБЛИЦА 1.
Z | Элемент | К 1, эВ | К 2, эВ | К 1, эВ | |
5 | В | 183 | |||
6 | С | 277 | |||
7 | N | 392 | |||
8 | O | 524 | |||
9 | F | 676 | |||
10 | Ne | 848 | 848.6 | ||
11 | Na | 1040 | 1040 | 1071 | |
12 | Mg | 1253 | 1253 | 1302 | |
13 | Al | I486 | 1486 | 1557 | |
14 | Si | 1739 | 1739 | 1835 |
При комптоновском рассеянии зондирующего фотона с энергией E0 в объекте 2 на угол , Фиг.1, рассеянный фотон получает энергию, которую вычисляют по формуле А.
Комптона:
где m - масса электрона, с - скорость света, mc2511 КэВ. При рассеянии часть энергии фотона Ее(Е0, ) передается электрону:
Энергия связи электронов на К-оболочке различных атомов Ek(z) изменяется в широких пределах (0.01-120 КэВ), определяется законом Мозли и уточняется экспериментально. Она является функцией атомного номера z. Если Ее{Е 0, )>Ek(z), то К-электрон покидает атом, где в К-оболочке остается вакансия, а рассеянный фотон вылетает под углом , который содержится в формуле (4). Если энергия связи электрона на К-оболочке равна Ek, то зондирующие фотоны с энергией E0 начинают ионизовать атом при рассеянии на критический угол k:
Практически одновременно с появлением рассеянного фотона (:10-8 сек) каждый ионизованный атом заполняет эту вакансию, испуская характеристические рентгеновские фотоны К-серии.
Сущность предлагаемого изобретения заключается в том, что селективность одновременной регистрации рентгеновского фотона и фотона, рассеянного по механизму комптон-эффекта, определяется временным разрешением детекторов, и это позволяет не только идентифицировать атомный номер таких элементов, которые не удается идентифицировать рентген-флюоресцентным способом за счет энергетического разрешения детектора рентгеновских фотонов (см., например, Таблицу 1), но также и подавлять регистрацию фоновых частиц. Ожидаемый эффект заключается в том, что критический угловой фактор комптоновского рассеяния (6) проявляет достаточно высокую чувствительность к энергии связи К-электрона. При этом регистрацию рассеянного фотона осуществляют в диапазоне углов между соседними критическими углами рассеяния k(Z) и k(Z+1), а вклады рассеяния в различные секторы рассеяния разделяют посредством различных нормализованных амплитуд "комптоновского" сигнала и суммирования этих амплитуд (в режиме временных совпадений) с амплитудой сигнала от детектора рентгеновских фотонов.
На Фиг.2 приведены критические углы рассеяния (градусы), рассчитанные по (6) для элементов, приведенных в Таблице 1.
Критические углы рассеяния kSn рассчитаны для зондирующих фотонов излучателя 119mSn с энергией 23.875 КэВ, и для него диапазоны углов рассеяния изменяются от 8° до 22°. Критические углы kEu рассчитаны для зондирующих фотонов излучателя 151Eu с энергией 21.6 КэВ, и диапазоны углов равссеяния изменяются от 9° до -26°. Такие диапазоны углов рассеяния вполне достаточны для идентификации атомного номера.
Комптоновский элементный анализатор, Фиг.1, регистрирует акты одновременного появления рентгеновских фотонов К-серии (детектор 4) и комптоновски рассеянных фотонов (блок детекторов 3) с помощью схемы линейного сумматора (ЛС) 6, временное разрешение которого обычно не хуже: 10-7 сек.
Кроме одновременного суммирования амплитуд, селективность по элементному составу обеспечивают за счет выполнения еще двух условий:
1. Энергетическая ширина зондирующих фотонов Е 0 меньше, чем измеряемый энергетический сдвиг E 0<Ek( z)). Это условие выполняется для большого числа ядерных гамма-излучателей.
2. Энергетическая ширина регистрируемого комптоновски рассеянного излучения E( ) меньше, чем измеряемый энергетический сдвиг Ek ( z):
где - эффективный угловой разброс, возникающий при коллимации зондирующих и рассеянных фотонов (коллиматор детекторов 3 не показан, пучок ограничен размерами каждого детектора). Это условие обеспечивают согласованием энергетической ширины регистрируемого комптоновского распределения и допустимого диапазона угла рассеяния.
Из (4), (6) и (8) оценивают допустимый, эффективный диапазон угла рассеяния (сектор рассеяния):
затем уточняют его из соображений · k(Z)min, где k(Z)min - минимальный критический угловой диапазон, а , 0< <1 - это величина допустимой ошибки при элементном анализе.
Оценка величины геометрической светосилы для узкого пучка зондирования имеет вид:
где x - телесный угол регистрации рентгеновских фотонов.
На Фиг.1 изображена принципиальная схема устройства, светосила которого невелика. На Фиг.3 представлена аксиальная геометрия этого же устройства, в которой геометрическая светосила и представительность анализа увеличиваются на фактор К:
где а и b - характерные линейные размеры объекта и детектора рентгеновских фотонов в "старой" геометрии, Фиг.1.
На Фиг.4 по табличным значениям энергии связи электронов на К-оболочке Ek(Z) представлен расчет зависимости критических углов k (градусы) от атомного номера элементов Z для двух излучателей:
Am241, E0=59.54 КэВ, T1/2458 лет и
Cd109, E 0=87.7 КэВ, T1/2453 дня
Из Фиг.4 следует, что, используя излучатель Am241, можно выполнить элементный анализ на легких элементах от Z=20 (кальций) до Z=32 (германий), тогда как применение излучателя Cd109 удлиняет список анализируемых элементов до Z=42 (молибден). При атомных номерах Z>44 энергии гамма-квантов Am241 и Cd109 недостаточно для ионизации атомов по механизму комптон-эффекта.
Оценки угловых диапазонов, приведенные на Фиг.4, показывают, что при уменьшении атомного номера Z диапазоны углов рассеяния в секторах рассеяния k(Z) для Am241 плавно убывают от 21° до 4.4°, а для Cd109 - от 17.5° до 2.5°. Оценка скорости счета по (10) с учетом этих значений k(Z) для излучателей активностью 1-10 Кюри указывает на возможность измерения концентрации элементов от Са до Мо с точностью 0.1-0.01% за время 10-100 часов (без учета фактора (11), Фиг.2).
При Е060-90 КэВ возможность анализа легких элементов Z<20 ограничена двумя факторами:
1. Уменьшение энергии рентгеновских фотонов увеличивает вероятность их поглощения внутри объекта и поэтому уменьшает вероятность временных совпадений.
2. Ионизация легких атомов по механизму комптон-эффекта происходит при малоугловом рассеянии фотонов, где диапазон углов рассеяния уменьшается, и уменьшается светосила регистрации легких элементов.
Излучатели с более низкой энергией гамма-квантов, например 119mSn с энергией 23.875 КэВ или 151Eu с энергией 21.6 КэВ, позволяют уменьшить атомный номер анализируемых элементов, как это показано ранее для элементов в интервале 14>Z>5, Таблица 1.
Можно указать и другие долгоживущие излучатели гамма-квантов, пригодные для использования в предлагаемом устройстве, например:
Эти изотопы излучают по два зондирующих фотона с различной энергией, что позволяет расширить диапазон атомных номеров для анализируемых элементов.
Работа устройства Фиг.1 с излучателями Am241 и Cd109 не ограничена только возможностью анализа элементного состава по легким элементам. При наличии в объекте более тяжелых элементов, Z>44, эти элементы ионизуются по механизму фотоэффекта и доступны к (одновременному с легкими элементами) анализу в режиме рентген-флюоресцентного анализа. Поскольку ионизация элементов по механизму фотоэффекта не сопровождается одновременным появлением рассеянного фотона, то энергетический порог этого процесса гораздо выше и определяется неравенством:
что для излучателя Am241 удовлетворяется до Z=69 (тулий), а для излучателя Cd109 удовлетворяется до Z=81 (таллий). Если в излучателе существует стартовый сигнал, то и режим рентген-флюоресцентного анализа также можно защитить от регистрации фоновых фотонов. Так, например, распад Am 241 сопровождается излучением -частицы, после чего за время 10-8 сек дочернее ядро Np237 излучает зондирующий фотон с энергией E 0=59.54 КэВ:
На Фиг.1 пунктиром показано возможное в подобном случае включение схемы совпадений 7 стартового сигнала, зарегистрированного от -частицы, и сигнала, зарегистрированного от рентгеновского фотона.
Пусть среднее число посторонних частиц, попадающих в первый канал, равно n1, а среднее число посторонних частиц, попадающих во второй канал, равно n2, и соответствующие длительности сигналов (10-7) соответственно равны 1 и 2. Тогда вероятность случайных двойных совпадений оценивается формулой:
Пусть n00 - число истинных двойных совпадений в единицу времени, а n1=k1·n 00, n2=k2·n00, где k1, k2 - коэффициенты отношения средней скорости появления фона над средней скоростью появления истинных парных совпадений. Тогда оценка вклада случайных совпадений по (15) при типичном значении n00103 имп/сек и произведении k1·k21 находится в интервале 1-3%, что указывает на достаточно эффективное подавление фоновых сигналов.
Основное отличие и преимущество предлагаемого способа проявляется в нештатной ситуации (например, повышенная радиация и (или) повышенная температура), когда применение Ge(Li) детекторов (требующих постоянного охлаждения до температуры жидкого азота) недопустимо. Способ позволяет использовать для элементного анализа детекторы излучения, не обладающие высоким энергетическим разрешением и не требующие азотных температур, например пластиковые сцинтилляторы, йодистый цезий, теллурид кадмия и др.
ЛИТЕРАТУРА
1. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. // Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат, 1977.
2. Fukamachi Т., Hosoya S. Binding effect due to К-electrons observed on a Compton Profile of Si. Separate measurement of Compton Profile // Phys. Lett. A. 1972. v.41. P.5. ibid. P.416; Phys. Lett. V.38A. N5, p.341.
Класс G01N23/20 с помощью дифракции, например для исследования структуры кристаллов; с помощью отраженного излучения
Класс G01N23/22 измерением вторичной эмиссии