способ отбраковки твэлов с металлическими оболочками

Формула изобретения

Способ отбраковки твэлов с металлическими оболочками, включающий обработку твэлов в реакционной камере хлором при нагревании, отличающийся тем, что температуру процесса выбирают в пределах 200-290°С, реакционную камеру предварительно вакуумируют, далее последовательно подают в реакционную камеру кислород и хлор в соотношении 1,0:1,0-1,2:1,0, время процесса выбирают в пределах 5-10 мин, а разделение дефектных и бездефектных твэлов проводят по признаку окрашивания.

Описание изобретения к патенту

Предлагаемое изобретение относится к технологии ядерного топлива, а более конкретно к методам технологического контроля поверхности микротвэлов и твэлов. В процессе эксплуатации твэлов осколки деления ядерного топлива попадают в контур теплоносителя. Стандартным требованием по входу осколков деления является R/B<10 ^-6, где В - общее количество осколков деления, R - количество осколков деления в теплоносителе.

Указанное условие может быть обеспечено только при отсутствии сквозных дефектов (трещин) в оболочках микротвэлов и твэлов.

Известен активационный метод контроля микротвэлов, заключающийся в определении активности вне микротвэлов, заключающийся в определении активности вне микротвэлов после их облучения нейтронами (пат. ФРГ №21191185 от 20.04.71 г., Н кл. 42К 30/04). Недостаток указанного способа, помимо аппаратурной сложности, заключается в невозможности разделения дефектных и бездефектных изделий.

Известен химический способ отбраковки дефектных микротвэлов, заключающийся в обработке изделий азотной кислотой при нагревании в течение 20-50 ч (Bildstein Н., Knotik К., Kerntechnik, 1968, 10, №5, p.255). После частичного извлечения урана из дефектных микротвэлов в раствор эффективная плотность этих микротвэлов уменьшается, поэтому дефектные и бездефектные микротвэлы разделяют в жидкости с плотностью 2,3-2,5 г/см ³. В процессе разделения бездефектные изделия тонут, а дефектные всплывают. Недостаток указанного способа заключается в длительности операций.

Наиболее близким по решаемой задаче является способ обработки микротвэлов хлором при температуре 1000-1500°С в течение 10-20 ч (Pechin W and all. Proc. of a Seminar Oslo, May 1976, 24, AEA 5/2 - 7/3). После частичного уноса урана из дефектных изделий в газовую фазу дальнейшее разделение проводят по эффективной плотности. Недостаток указанного способа заключается в длительности операций.

Задачей настоящего изобретения является снижение времени отбраковки твэлов с металлическими оболочками и с сердечниками из нитрида урана.

Поставленная задача решается тем, что в известном способе отбраковки твэлов путем обработки твэлов в реакционной камере хлором при нагревании температуру процесса выбирают в пределах 200-290°С, реакционную камеру предварительно вакуумируют, далее последовательно подают в реакционную камеру кислород и хлор в объемном соотношении 1,0:1,0÷1,2:1,0, а время процесса выбирают в пределах 5-10 мин, а разделение дефектных и бездефектных твэлов проводят по признаку окрашивания.

Предложенный способ обосновывается следующим образом. В диапазоне температур 200-290°С сердечник из нитрида урана интенсивно реагирует с кислородом при наличии в оболочке сквозного дефекта. Тепловой эффект реакции окисления настолько велик, что температура твэла повышается на 20-60°С. Для ускорения переноса кислорода через сквозной дефект твэлы предварительно вакуумируют. Если оболочка твэла выполнена из молибдена, то при начальной температуре в реакционной камере 200°С температура дефектных твэлов составляет 220-260°С - в этих условиях молибден вступает в реакцию с хлором и кислородом, образуя тонкую пленку оксихлорида молибдена МоО₂Cl₂ , окрашенную в фиолетовый цвет.

Если оболочка твэла выполнена из вольфрама, то при начальной температуре 290°С в процессе обработки кислородом температура дефектных твэлов составляет 310-350°С - в этих условиях в присутствии хлора и кислорода на поверхности дефектных твэлов образуется желто-зеленая пленка оксихлорида вольфрама Wo₂Cl ₂. Следует отметить, что, например, вольфрам хлорируется при температуре выше 900°С, окисляется при температуре выше 1100°С и только в смеси хлор-кислород он образует нелетучий оксихлорид уже при 300-310°С. После проведения процесса в течение 5-10 мин дефектные и бездефектные изделия легко разделяются по цвету оболочек.

Выбор времени процесса 5-10 мин объясняется тем, что образующийся в процессе окисления нитрида урана оксид урана экранирует доступ кислорода через дефект и температура твэла через 5-10 мин оксихлорирования падает до первоначальной.

Выбор объемного соотношения кислорода и хлора диктуется двумя факторами:

1. Стехиометрией оксихлоридов молибдена и вольфрама.

2. Необходимостью избытка кислорода для дополнительного окисления сердечников дефектных твэлов.

Предложенное техническое решение иллюстрируется следующими примерами.

1. Партию сферических твэлов в количестве 50 штук подвергали отбраковке по предложенному способу. Каждый твэл представлял собой сферический сердечник из мононитрида урана UN_1,00 диаметром 2,8-3,0 мм с оболочкой из термопар, вакуумировали до давления 1 Па, после чего напускали кислород до давления 0,055 МПа, а через 1-3 с добавляли хлор до общего давления 0,1 МПа. Соотношение кислорода к хлору при этом составляло 1,2:1,0. Процесс проводили в течение 10 мин, после чего хлор и кислород вытесняли аргоном. Было обнаружено двадцать два твэла, имеющих окраску. Для предотвращения теплового контакта между твэлами все испытуемые твэлы были разделены керамическими теплоизоляторами (кварцевыми шариками). Постепенная шлифовка твэлов позволила обнаружить во всех окрашенных твэлах сквозные трещины. В неокрашенных твэлах сквозных трещин не обнаружено.

2. Партию твэлов с кернами, аналогичными примеру 1, в количестве 100 штук подвергали отбраковке сквозных дефектов по предложенному способу. Оболочкой твэла служил вольфрам (толщина оболочки 0,4-0,5 мм), полученный осаждением из газовой фазы. Реакционную камеру нагревали до 280-290°С, вакуумировали до давления 1 Па, после чего напускали кислород до давления 0,05 МПа, а через 1-3 с добавляли хлор до давления 0,1 МПа. Соотношение кислорода и хлора при этом составляло 1,0:1,0. Процесс проводили в течение 5 мин, после чего хлор и кислород вытесняли аргоном. Было обнаружено 28 окрашенных твэлов, в которых постепенной шлифовкой обнаружены сквозные трещины. В неокрашенных твэлах сквозных трещин не обнаружено.

3. Таким образом, предложенное изобретение обладает следующими преимуществами по сравнению с прототипом:

1) Время отбраковки снижается на два порядка.

2) Технологические операции упрощаются, т.к. разделение в тяжелой жидкости не требуется.