микротвэл ядерного реактора

Формула изобретения

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что между слоями карбидов микротвэл дополнительно содержит слой из нитрида алюминия.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO₂, PuO₂, ThO₂) со слоями защитного покрытия (Allen P.L., Ford L.H. and Shennan J.V. Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.246-253).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности - РyС, карбид кремния - SiC и карбид циркония - ZrC (Gulden T.D., Nickel Н. Preface coated particle fuels. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.206-213).

Высокоплотный изотропный РyС является диффузионным барьером по отношению к газообразным продуктам деления (ГПД), слои SiC и ZrC служат основными силовыми слоями в МТ и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления (ТПД).

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO₂ и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,11 г/см³ и толщиной 64 мкм, второй слой из высокоплотного изотропного РyС плотностью 1,84 г/см³ и толщиной 26 мкм, третий слой из карбида циркония плотностью 6,6 г/см³ и толщиной 31 мкм и четвертый (наружный) из высокоплотного изотропного РyС плотностью 1,95 г/см³ и толщиной 55 мкм (Minato К., Fukuda К., Sekino H., et. al. Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer-J. of Nucl. Mater., 252 (1998) p.13-21).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость ТПД (особенно Ag и Cs) в условиях интенсивного коррозионного воздействия СО на ZrC при разрушении второго высокоплотного изотропного РyС.

Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй - из высокоплотного изотропного РyС, третий слой - из карбида циркония, четвертый слой - из карбида кремния, пятый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода (Патент Японии № 3-108692, МКИ G21C 3/62, заявл. 22.09.89, опубл. 08.05.91).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является высокая повреждаемость карбидных слоев, особенно карбида кремния, в процессе термомеханического воздействия на микротвэл, обусловленная различиями в коэффициентах линейного термического расширения ZrC и SiC и напряжениями из-за различия параметров кристаллической решетки этих материалов. Коррозионная повреждаемость ZrC значительно активируется в условиях интенсивного набора дозы облучения, когда скорости распухания слоев SiC и ZrC существенно различаются (примерно в два раза).

Перед авторами предложенного технического решения стояла задача уменьшения повреждаемости слоя из SiC в условиях различной кинетики распухания слоев SiC и ZrC по мере набора дозы в условиях градиента температуры эксплуатации.

Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора, содержащем ТМ и пятислойное защитное покрытие, между третьим (ZrC) и четвертым (SiC) слоями микротвэл дополнительно содержит слой из нитрида алюминия (AlN).

Экспериментальные результаты указывают на то, что AlN обладает меньшим коэффициентом термического расширения (КЛТР), чем ZrC, и близким к значению КТЛР SiC-слоя. Нитрид алюминия подвержен меньшему распуханию, чем карбидные слои, и, в случае разрушения слоя из карбида циркония, слой нитрида алюминия, являясь коррозионно стойким барьером по отношению к ТПД, защищает слой карбида кремния от них. Таким образом, повреждаемость слоя из SiC уменьшается вследствие уменьшения количества поступающего на его внутреннюю поверхность ТПД.

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, содержит дополнительно между карбидными слоями слой из нитрида алюминия.

Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:

- первый низкоплотный РyС предоставляет объем для локализации ГПД, компенсирует несоответствие КЛТР между ТМ и высокоплотными слоями, защищает второй слой от повреждения осколками деления (ядрами отдачи);

- второй высокоплотный изотропный РyС является диффузионным барьером для ГПД, защищает ZrC от коррозионного воздействия продуктов деления;

- третий ZrC слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- четвертый AlN слой является компенсатором несоответствия КЛТР ZrC и последующего SiC слоя, коррозионно стойким по отношению к ТПД барьером.

- пятый SiC-слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- шестой высокоплотный изотропный РyС слой является диффузионным барьером для ГПД и защищает слой из SiC от механических повреждений.

В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующее. На топливные микросферы (масса навески 30 г) из UO₂ диаметром около 200 мкм в кипящем слое последовательно осаждают шестислойное покрытие:

№ п/п	Слой покрытия	Температура пиролиза	Расход газов, л/ч	Концентрация реагентов, об.%	Время процесса, мин	Толщина слоя, мкм
Ar	H2	С2Н 2	С3 Н6	CH 3SiCl3	ZrCl4
1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
1	Низкоплотный РyС	1450±20	600	-	90	-	-	-	2,5	95,0
2	Высокоплотный РyС	1330±20	1200	-	-	300	-	-	7,0	40,0
3	Карбид циркония	1500±20	100	1500	-	120	-	2,0	100,0	35,0
4	AlN	1250±20	1000 N2	1500	500	-	2,0 AlCl3	-	10,0	10,0
5	Карбид кремния	1550±20	-	1500	-	-	1,5	-	110,0	30,0
6	Высокоплотный Рус	1330±20	1200	-	-	350	-	-	10,0	45,0

В процессе облучения МТ в слоях защитных покрытий протекают существенные радиационно-химические изменения:

- РyС-слои претерпевают радиационно-размерные изменения, выражающиеся, прежде всего, в образовании радиальных трещин в низкоплотном, а затем и в высокоплотном внутреннем РyС;

- образующийся в процессе деления UO₂ кислород взаимодействует с РyС с образованием СО, который по радиальным трещинам проходит к слою ZrC, вызывая его коррозию;

- в результате коррозионных повреждений слой из ZrC становится проницаемым для ТПД, а ГПД создают повышенное давление в МТ, что приводит к возникновению растягивающих напряжений в ZrC;

- в условиях термоциклирования существенно повышается вероятность разрушения слоя из ZrC и распространения трещин в SiC слой;

- введение в состав МТ слоя из AlN между слоями из ZrC и SiC приводит к перераспределению напряжений в многослойной конструкции покрытий так, что уменьшается вероятность повреждения слоя из ZrC. Кроме того, этот слой создает дополнительный барьер для ТПД, предотвращая их коррозионное воздействие на слой из карбида кремния.