микротвэл ядерного реактора

Формула изобретения

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из диоксида урана, или оксида тория, или из смеси оксидов урана и тория и многослойное защитное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода, отличающийся тем, что микротвэл дополнительно содержит третий слой из изотропного высокотемпературного пироуглерода с плотностью 1,80-1,85 г/см³, а плотность второго слоя лежит в пределах 2,0-2,1 г/см³, причем плотность этого слоя на его внутренней границе составляет 2,1 г/см ³, а на внешней границе - 2,0 г/см³.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO₂, PuO₂, TnO₂ и др.) со слоями защитных покрытий (Бедениг Д. Газоохлаждаемые высокотемпературные реакторы. Пер. с нем. М.: Атомиздат, 1975, 224 с.).

В качестве защитных покрытий на ТМ применяют пироуглерод, отличающийся плотностью и структурным состоянием. Низкоплотный пироуглерод имеет плотность 1,1 г/см³, высокоплотный - 1,80 г/см³. Одновременно к высокоплотному пироуглероду предъявляются специальные требования по анизотропии свойств кристаллографической ориентации, т.е. материал покрытия должен быть изотропным. В зависимости от температуры осаждения второй слой высокоплотного пироуглеродного покрытия подразделяют на низкотемпературный изотропный (НТП) - в англоязычной литературе - LTI и высокотемпературный (ВТП) - HTI. Микротвэлы на основе двухслойных покрытий (LTI и HTI) называются МТ с BISO покрытиями.

Толщины покрытий (пироуглерод низкой плотности и второй слой НТП или ВТП) оптимизируют применительно к конкретным условиям работ реактора.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и BISO покрытие, причем второй слой покрытия выполнен из высокошютного изотропного высокотемпературного пироуглерода (Каае J.L., The mechanical behavior of BISO - coated fuel particles during irradiation. Part 1: Analysis of stresses and strains generated in the coating of a BISO fuel particle during irradiation - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.359-367 and Kaae J.L. et al. Part 2 - Nuclear Technology, vol.35, September 1977, p.368-378).

Недостатком указанных микротвэлов с BISO покрытиями является ограниченный ресурс эксплуатации, обусловленный тем, что независимо от вида покрытий (НТП или ВТП) плотность наружного (второго) слоя вынуждены ограничивать значениями 1,80-1,95 г/см ³. Это обусловлено тем, что у пироуглеродных покрытий при плотности более 1,95 г/см³ как на стадии осаждения, так и в процессе облучения возникают существенные растягивающие напряжения, повышающие вероятность их разрушения на стадии эксплуатации BISO МТ.

Одновременно следует отметить, что диффузионная подвижность продуктов деления в пироуглеродных покрытиях с плотностью 1,80-1,95 г/см³ выше, чем при плотности, например, 2,0-2,1 г/см³.

Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и BISO покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода. (Высокотемпературные газоохлаждаемые реакторы за рубежом. Вып.2. Топливо и твэлы для высокотемпературных реакторов. (Аналитический обзор). АИНФ 441. М.: ЦНИИатоминформ, 1977, 164 с. Авт.: Макаров В.М., Махова В.А., Мирошкин Л.В. и др.).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является низкий ресурс эксплуатации (глубины выгорания топлива), связанный с повреждаемостью наружного покрытия, имеющего плотность более 1,95 г/см³, из-за напряжений в них как на стадии изготовления, так и при облучении.

При осаждении НТП слоев относительно легко реализуется плотность изотропного материала более 1,95 г/см³, однако получаемые пироуглеродные осадки имеют относительно высокие остаточные напряжения. Релаксация этих напряжений выражается, как привило, в образовании сквозных радиальных трещин. ВТП слои, напротив, легко получаются без остаточных напряжений с плотностью более 1,95 г/см³ при низких (5,0-10,0 об.%) концентрациях метана. Однако такие высокотемпературные покрытия являются высокоанизотропными. К тому же, высокие температуры пиролиза 1900°С и более приводят к существенным загрязнениям покрытий делящимся материалом. Таким образом, высокая анизотропия свойств покрытий и повышенная их загрязненность способствуют ограничению ресурса эксплуатации таких микротвэлов.

Поведение под облучением НТП и ВТП слоев также различно. В НТП слоях с большой скоростью реализуются растягивающие напряжения около 20 МПа уже на начальных стадиях облучения. В ВТП слоях до флюенса быстрых нейтронов около 2,0·10²¹ н/см ² растягивающих напряжений не возникает. Следует также отметить, что если при достижении максимальных растягивающих напряжений (20 МПа) не произошло разрушение НТП слоя, то в дальнейшем происходит уменьшение этих напряжений примерно до 10 МПа, что обусловлено радиационно-термической ползучестью материала.

Перед авторами предлагаемого технического решения стояла задача повышения ресурса эксплуатации микротвэла (глубины выгорания топлива) ядерного реактора за счет снижения повреждаемости защитных покрытий.

Поставленная задача решается тем, что микротвэл ядерного реактора дополнительно содержит третий слой из высокоплотного изотропного пироуглерода (ВТП), причем плотность НТП изменяется с 2,10 г/см³ до 2,0 г/см ³ по толщине от топливной микросферы к наружному слою, а плотность ВТП составляет значение 1,80-1,85 г/см³ .

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Предлагаемый микротвэл ядерного реактора выполнен в виде топливной микросферы с трехслойным защитным покрытием, при этом первый слой защитного покрытия выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой - из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода (НТП), плотность которого изменяется с 2,10 г/см ³ до 2,0 г/см³ по толщине от топливной микросферы, третий слой выполнен из высокоплотного изотропного высокотемпературного пироуглерода (ВТП) с плотностью 1,80-1,85 г/см³.

Каждый из защитных слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:

- первый слой низкоплотного пироуглерода является объемом для локализации газообразных продуктов деления (ГЦД), компенсирует несоответствия коэффициентов линейного термического расширения между ТМ и последующими слоями, защищает второй высокоплотный пироуглеродный слой от повреждений осколками делений ядерных материалов;

- второй слой из высокоплотного изотропного низкотемпературного пироуглерода является силовым слоем и основным диффузионным барьером для ГПД и некоторых твердых продуктов деления (ТПД);

- третий высокоплотный изотропный высокотемпературный пироуглерод является основным покрытием МТ, защищающим внутренние слои от механических повреждений, а также выполняет функции барьера для ТПД, основными из которых являются Cs, Ag, Sr, Ba, J и др.

По мере облучения в структуре защитных покрытий протекают заметные превращения:

- интенсивная усадка низкоплотного пироуглеродного слоя, образование трещин в нем, выход трещин на внутреннюю поверхность высокоплотного НТП. В зависимости от состояния границы раздела этих слоев трещина может распространиться в радиальном направлении, т.е. разрушить высокоплотный НТП, а может отклониться в тангенциальном направлении и переместиться по границе раздела слоев. Экспериментально установлено, что последний механизм распространения трещины без разрушения НТП реализуется преимущественно в тех случаях, когда его плотность в исходном состоянии имеет значение около 2,10 г/см³;

- экспериментально установлено, что НТП слои с плотностью более 2,0 г/см³ являются достаточно напряженными и вероятность их повреждений в процессе термомеханических нагрузок высока. С другой стороны, НТП, как материал с такой плотностью, является хорошим диффузионным барьером для продуктов делений. Вероятность повреждений НТП с плотностью более 2,0 г/см³ в составе МТ высока в тех случаях, когда он выступает в качестве наружного слоя;

- осаждаемый на НТП ВТП слой с плотностью 1,80-1,85 г/см³ выполняет функцию бандажа и защиты НТП от механических воздействий, являясь более пластичным материалом. В процессе облучения ВТП усаживается, снижает вероятность зарождения трещины на внешней поверхности НТП и дополнительно противодействует нарастающему внутреннему давлению ГПД.

Сущность предлагаемого технического решения заключается в следующем. На навеску топливных микросфер диаметром 500 мкм из UO₂ массой 100 г в кипящем слое при температуре пиролиза 1450±20°С из смеси С₂Н₂-Ar осаждают слой низкоплотного пироуглерода. При температуре пиролиза 1250±20°С из смеси С₃Н₆-Н₂-Ar осаждают НТП плотностью 2,10 г/см³, постепенно повышая температуру до 1300±20°С, и из смеси С₃Н₆ -Ar завершают осаждение НТП плотностью 2,0 г/см³. В дальнейшем температуру пиролиза в реакционном объеме повышают до 1950±20°С (частицы в ходе повышения температуры пребывают в состоянии псевдоожижения) и из смеси СН₄ -Ar осаждают ВТП слой. Основные параметры процесса изготовления МТ и некоторые характеристики покрытий по предложенному техническому решению приведены в таблице.

Слой покрытия	Температура пиролиза, °С	Концентрация реагента, об.%	Расход газа, л/ч	Скорость осаждения мкм/мин	Толщина слоя, мкм	Плотность покрытия г/см3
C2H2	C3H6	CH4	Ar	H2
Низкоплотный пироуглерод	1450±20	60	-	-	600	-	22,0	95,0	1,0
Низкотемпературный изотропный пироуглерод (НТП)	1250±20	-	20	-	1000	200	2,0		2,10
1300±20	-	20	-	1200	-	3,0	2,0
Высокотемпературный изотропный пироуглерод (ВТП)	1950±50	-	-	20	1200	-	1,5	44,0	1,83