способ получения источников гамма-излучения на основе радионуклида 74se для гамма-дефектоскопии

Формула изобретения

1. Способ получения источников гамма-излучения на основе радионуклида селен-75 для гамма-дефектоскопии, включающий герметизацию заготовки активируемого сердечника из высокообогащенного (не менее 96%) селена-74 в ампулу, облучение полученной ампулы в атомном реакторе и последующую герметизацию облученной ампулы с селеном в капсуле из легированной стали, отличающийся тем, что полнотелую монолитную заготовку облучаемого сердечника, например, в виде цилиндра, выполненную с плотностью, соответствующей теоретической, например, литейным способом, помещают в полностью соответствующий ей дисциплинирующий объем цилиндрического гнезда неактивируемой в нейтронном потоке ампулы, крышку которой герметизируют лазерной сваркой с одновременным отводом тепла, а внешние поверхности полученной ампулы подвергают напылению с последующими герметизацией и упрочнением напыленного слоя гальваническим способом металлом, у которого при облучении в реакторе образуются изотопы, имеющие энергию гамма-излучения меньше энергии гамма-излучения селена-75 с периодом полураспада менее 1 ч, толщина слоя покрытия которого обеспечит компенсацию избыточного давления, создающегося внутри герметичной ампулы при облучении, облучают в реакторном потоке тепловых нейтронов плотностью не менее 10¹⁵ Н/см² в режиме, обеспечивающем достижение максимальной удельной активности селена-75 (не менее 1250 Ки/г), и герметизируют аргонодуговой сваркой в рабочей капсуле.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве материала первой ампулы используют термостойкий кварц, а в качестве упрочняюще-герметизирующего металла - ванадий.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что гальваническое упрочняюще-герметизирующее покрытие металлом может быть многослойным.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к ядерной технике и преимущественно к области средств исследования материалов промышленных изделий без их разрушения, а именно к радиационным методам контроля качества макроструктуры широкой номенклатуры сварных соединений в диапазоне радиационных толщин от 5 до 30 мм по стали с использованием радиоизотопного излучателя на основе активируемого стабильного изотопа ⁷⁴ Se в промышленной гамма-дефектоскопической аппаратуре, технологические возможности которой (помимо энергетического спектра и активности) определяются расчетным методом, в том числе с учетом геометрических размеров активной части используемого излучателя, которые учитываются при разработке технологии и регламентации параметров геометрии контроля.

При разработке технологии радиографического метода контроля и определении геометрических параметров контроля регламентируемое значение геометрической нерезкости Uг, определяющее величину размытия краев изображения, находится в аналитической зависимости от радиационной толщины h объекта контроля, фокусного расстояния F и размеров активной части Ф источника излучения:

а регламентированная чувствительность метода контроля (W) при этом определена зависимостью:

W=2Uг.

Известен способ производства источника излучения с высокой удельной активностью (до 500 Ки/г), на основе радионуклида иридий-192 с периодом полураспада 74,5 суток, получаемого активацией заготовки из природного иридия в потоке тепловых нейтронов канала реактора с последующей герметизацией в рабочей капсуле сваркой в атмосфере инертного газа [2]. Фотоны энергетического спектра излучения источника на основе радионуклида иридий-192 характеризуется повышенной проникающей способностью характеристических жестких линий (~0,4-1,0 МэВ). При этом в диапазоне радиационных толщин от 5 до 30 мм из-за шумового вклада комптоновского рассеяния, образующегося при взаимодействии жестких линий спектра излучения радионуклида иридий-192 с веществом, данный излучатель не обеспечивает чувствительности метода контроля (до 1,0%), сопоставимой с чувствительностью, обеспечиваемой излучателем на основе радионуклида селен-75. Период полураспада источника излучения на основе радионуклида иридий-192 в 1,6 раза меньше, чем у излучателя на основе радионуклида селен-75. В связи с изложенным отсутствуют основополагающие методические предпосылки к использованию данного способа производства излучателей на основе радионуклида иридий-192 применительно к контролю особо ответственных изделий в диапазоне радиационных толщин от 5 до 30 мм по стали, в том числе в условиях радиационного фона.

Известны технологии производства источников гамма-излучения посредством активации в реакторе стартового продукта стабильного изотопа селен-74, предварительно помещенного в первичную ампулу и его трансформации в радиоактивный изотоп селен-75 при облучении в потоке тепловых нейтронов по реакции ⁷⁴Se(n, ) ⁷⁵Se. Причем первичную ампулу с радиоактивным изотопом селен-75 помещают после облучения в прочную наружную капсулу, герметизирующую первичную капсулу. Также известно, что многократное повышение удельной активности источника с радионуклидом селен-75 достигается за счет увеличения концентрации содержания изотопа селен-74 в облучаемой ампуле [3, 4 и 5].

Известны источники излучения, полученные на основе природной смеси стабильных изотопов оксида селена с периодом полураспада 120 суток и низкой удельной активностью (~5 Ки/г) вследствие низкого содержания изотопа селен-74 (0,87%), что предопределяет большие размеры активной части излучателя [2], не обеспечивающие надлежащую геометрию, чувствительность и режимы метода контроля.

Известен также способ изготовления источников гамма-излучения для дефектоскопии посредством активации в нейтронном потоке обогащенного до 40% селена-74 в алюминиевой капсуле [6], который также не может быть применен вследствие недостаточной активности и увеличенных размеров активной части излучателя облучаемого источника, а сварной шов алюминиевой капсулы, полученный лазерной сваркой, не обеспечивает требований регламента температурных испытаний источника при аттестации на соответствие веществу особого вида.

Известен способ получения источника гамма-излучения на основе селена-75, который получают из природной смеси стабильных изотопов оксида селена методом фторирования газообразным фтором при температуре 100-350°С и атмосферном давлении по реакции ⁷⁴ Se+F₂ ⁷⁴SeF₆+1029 кДж/моль с регулировкой состава смеси в пределах 10-25% по фтору и последующим обогащением на каскаде газовых центрифуг по молекуле ⁷⁴SeF ₆ до содержания изотопа селен-74 не менее 96%, а также конверсии гексафторида в стабильный изотоп селен-74 при температуре 250-270°С по реакции с газообразным аммиаком 2NH₃ +⁷⁴SeF₆ ⁷⁴Se+6HF+N₂ и подачей очищенного аргона для предотвращения обратной реакции. Полученное стартовое сырье в виде высокообогащенного (не менее 96%) стабильного изотопа селен-74 превращают в заготовку для активации, для чего многократно запрессовывают до плотности не менее 3 г/см³ в первичную химически стойкую, например, титановую капсулу, которую герметизируют лазерной сваркой с применением средств теплоотвода, например медных втулок. Затем первичную капсулу помещают в теплоотводящую реакторную мишень и облучают в реакторном потоке тепловых нейтронов плотностью не менее 10¹⁵ Н/см² с. После активации первичную капсулу помещают во вторую коррозионностойкую прочную капсулу, например, из нержавеющей стали и заваривают аргонодуговой сваркой [7].

Способ получения источника гамма-излучения на основе селена-75 с применением первичной титановой ампулы для герметичной упаковки стартового продукта в виде многократно прессованного порошка стабильного изотопа ⁷⁴Se согласно действующему регламенту правил контроля [10, 11] по формальному признаку реализации не подлежит в связи с модификациями характеристического спектра излучения за счет активации в том числе материала первичной капсулы при ее облучении в реакторе с образованием помимо энергетического спектра радионуклида Se-75 дополнительных линий энергетического спектра дочернего продукта Sc-46 с энергией излучения Е =0,89-1,12 МэВ, дублирования и значительного увеличения фокального пятна излучателя при этом, геометрические параметры которого определяются габаритными размерами активированной первичной капсулы, что предопределяет увеличение размытия краев изображения и ухудшение чувствительности метода контроля за счет шумового вклада комптоновского рассеяния. Способ также характеризуется недостаточной плотностью прессованной заготовки активируемого сердечника в сравнении с теоретической и, соответственно, недостаточной абсолютной активностью полученного излучателя, а также нестабильностью геометрических параметров фокального пятна излучателя вследствие низкой температуры плавления прессованного стартового продукта (217°С) в сравнении с температурным режимом активации (до 500°С).

Наиболее близким по назначению, принятым за прототип, является способ изготовления источников гамма-излучения для дефектоскопии посредством активации в нейтронном потоке заключенной в герметичный объем первичной ампулы из ванадия, прессованной до плотности ~80% от теоретической, таблетки высокообогащенного селена-74, причем герметичный объем ампулы дополнен гарантированным объемом температурной компенсации, а герметизация первичной ампулы реализована в капсуле из легированной стали [8].

К недостаткам описанного технического решения следует отнести использование для активации в первичной ампуле из ванадия прессованной таблетки (сердечника) из сепарированного стартового сырья порошка стабильного изотопа Se-74, так как:

- прессованная таблетка активируемого сердечника из стартового сырья порошка стабильного изотопа Se-74 имеет меньшую удельную плотность в сравнении с монолитной, в связи с чем при одинаковых геометрических размерах располагает меньшим потенциалом для активации и соответственно величиной абсолютной активности, что критично для острофокусных излучателей с размерами активной части менее 1,0×1,0 мм, что допустимо при контроле объектов общепромышленного назначения и недопустимо при контроле особо ответственных изделий первого контура АЭС в условиях радиационного фона;

- материал стартового сырья Se-74, относящийся к УI группе таблицы элементов Д.И.Менделеева, с температурой плавления 217°С в условиях рабочих температур активации (до 500°С) подвержен легкоплавким эвтектическим новообразованиям и образованию тугоплавких интерметаллидов VSe, V₂Se₃, VSe₃ с материалом внутренней ампулы из ванадия [9], потере параметров, декларированных техническими регламентами производителя [10, 11, 12, 13], и в том числе геометрических форм и размеров активированного сердечника с увеличением размера фокального пятна излучателя, что предопределяет увеличение размытия краев изображения и ухудшение чувствительности метода контроля при этом;

- в процессе прессования порошкового стартового сырья Se-74 формируется пористая структура сердечника, содержащая воздушную компоненту, которая в условиях рабочих температур активации в реакторе вызывает окисление стартового сырья и провоцирует разгерметизацию первичной ампулы.

Технический результат, который может быть получен при использовании изобретения, заключается в повышении разрешающей способности и достоверности контроля, в сокращении времени контроля и улучшении чувствительности, а также расширении технологических возможностей аппаратуры, в том числе в условиях радиационного фона, за счет получения параметрического ряда острофокусных излучателей на основе радионуклида Se-75 с соответствующим характеристическим энергетическим спектром излучателя, повышении абсолютной активности за счет монолитности макроструктуры активируемого сердечника, обеспечении гарантированных размеров и формы активной части источника согласно техническому регламенту производителя при одновременном исключении возможности произвольного увеличения размеров фокального пятна излучателя в процессе активации.

Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе получения источников гамма-излучения на основе радионуклида ⁷⁵Se для гамма-дефектоскопии, включающим герметизацию заготовки активируемого сердечника из высокообогащенного (не менее 96%) селена-74 в ампулу, облучение полученной ампулы в атомном реакторе и последующую герметизацию облученной ампулы с селеном в капсуле из легированной стали, полнотелую монолитную заготовку облучаемого сердечника, например, в виде цилиндра, выполненную с плотностью, соответствующей теоретической (4,76 г/см³), например, литейным способом, помещают в полностью соответствующий ей дисциплинирующий объем цилиндрического гнезда неактивируемой в нейтронном потоке ампулы, плотно притертую крышку которой герметизируют лазерной сваркой с одновременным отводом тепла, а внешние поверхности полученной ампулы подвергают напылению с последующими герметизацией и упрочнением напыленного слоя гальваническим способом металлом, у которого при облучении в реакторе образуются изотопы, имеющие энергию гамма-излучения меньше энергии гамма-излучения селена-75 с периодом полураспада менее 1 ч, толщина слоя покрытия которого обеспечит компенсацию избыточного давления, создающегося внутри герметичной ампулы при облучении, облучают в реакторном потоке тепловых нейтронов плотностью не менее 10 Н/см² режиме, обеспечивающем достижение максимальной удельной активности селена-75 (не менее 1250 Ки/г), и герметизируют аргонодуговой сваркой в рабочей капсуле из легированной стали, причем в описанном способе указанный технический результат получают и в том случае, когда в качестве материала первой ампулы используют термостойкий кварц, а в качестве упрочняющее-герметизирующего металла ванадий, а также и в том случае, когда гальваническое упрочняюще-герметизирующее покрытие металлом может быть многослойным.

Сущность изобретения можно пояснить на примере конкретного исполнения.

После анализа химической чистоты полученное стартовое сырье в виде высокообогащенного (не менее 96%) стабильного изотопа селен-74 превращают в заготовки для активации, для чего его расплавляют в инертной среде и помещают в заранее подогретые объемы цилиндрических гнезд неактивируемых в нейтронном потоке кварцевых ампул-изложниц, например, вакуумным методом с последующим остыванием, притиркой кварцевых крышек и герметизацией в воздушной среде посредством лазерной сварки с использованием средств теплоотвода для уменьшения температуры ампулы и монолитной заготовки из селена-74.

Для предотвращения возможности разгерметизации термостойких кварцевых ампул и компенсации избыточного внутреннего давления, создающегося при облучении в реакторе, внешние поверхности заваренных ампул подвергают напылению ванадием с последующей упрочняющей герметизацией гальваническим способом ванадием, толщина слоя покрытия которого обеспечивает необходимую прочностную компенсацию избыточного давления.

Компенсированные по прочности герметизированные активируемые ампулы с учетом минимизированного эффекта их взаимного влияния друг на друга по поглощению нейтронов помещают в соответствующие гнезда блока реакторной мишени, снабженного теплоотводящим элементом и устанавливают в оболочку мишени, омываемую в процессе облучения теплоносителем реактора. Для достижения требуемой активности ампулы облучают в канале реактора с высокой плотностью потока тепловых нейтронов до 10¹⁵ Н/см²·с, а по окончании кампании облучения активированные ампулы с радионуклидом селен-75 извлекают из реакторной мишени и помещают в рабочие капсулы из легированной стали и герметизируют аргоно-дуговой сваркой.

Для определения соответствия заявленного способа критериям изобретения был проведен поиск и анализ патентной и научной литературы, содержащей описание имеющих отношение к заявленному способу технических решений в рассматриваемой и смежных областях техники. Одновременно в рамках тематической разработки комплекса аппаратуры для гамма-дефектоскопического контроля сварных соединений «трубных досок» парогенераторов БН-800 исследовались параметры серийных источников излучения на основе радионуклида селен-75. Исследования показали, что размеры активированных сердечников стандартных излучателей, помещенных непосредственно в ампулу из ванадия ~ в 2 раза превышают параметры, декларированных техническими регламентами производителя [12, 13] с увеличением размера фокального пятна излучателя, что ухудшает чувствительность метода контроля. Исследования подтвердили также резкое ~ 3-кратное ухудшение защитных свойств аппаратуры при использовании стандартных излучателей, первично ампулированных в титановую оболочку и активированных в ней, причем в спектре указанного излучателя, помимо энергетического спектра радионуклида Se-75, обнаружены дополнительные линии энергетического спектра энергией излучения Е =0,89-1,12 МэВ. Таким образом, известные технологии производства изотопов на основе радионуклида селен-75 не позволяют обеспечить получение технического результата, указанного в заявленном способе.

Исходя из вышесказанного, можно сделать вывод о том, что предложенное техническое решение является новым и явным образом не следует из уровня техники, имеет изобретательский уровень, промышленно осуществимо и при использовании обеспечивает заявленный положительный технический эффект, то есть соответствует критериям изобретения.

Источники информации:

1. Румянцев С.В. и др. Справочник по радиационным методам неразрушающего контроля. М.: Энергоиздат. 1982, с.50.

2. Сытин В.П. и др. Радиоактивные источники ионизирующих излучений. М.: Энергоатомиздат, 1984, с.67.

3. Патент США N 3147225, кл. 252-301.1, 1964.

4. Патент США N 3234099, кл. 376-189, 1966.

5. Патент США N 3421001, кл. 250-106, 1969.

6. Каталог Источники альфа-, бета-, гамма- и нейтронного излучения. М.: ВО «Изотоп», 1980, с.53-54.

7. Патент РФ № 2054718, G21G 4/04, приоритет 18.03.1993 г.

8. Патент РФ № 2196364, G21G 4/04, приоритет 04.04.2001 г.

9. Фрейдин Б.М. и др. Материал для источника гамма-излучения на основе селенида ванадия. Тезисы докладов. Седьмая международная научно-техническая конференция, Москва, май 2010 г.

10. ГОСТ 20426-82 «Контроль неразрушающий. Методы дефектоскопии радиационные. Область применения».

11. ПНАЭ Г-7-017-89 «Унифицированная методика контроля основных материалов (полуфабрикатов) сварных соединений и наплавки оборудования и трубопроводов АЭУ. Радиографический контроль».

12. Источники гамма-излучения, закрытые на основе радионуклида Селен-75 для радиографии. Технические условия. ТУ 95 2338-92 (ЗН 226600000 ТУ).

13. Каталог «Радионуклидные источники и препараты», ГНЦ РФ НИИАР, Димитровград, 1998 г.