тепловыделяющий элемент ядерного реактора на быстрых нейтронах (варианты)

Формула изобретения

1. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора, содержащий трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из соосных таблеток, при этом все или часть таблеток содержат спрессованный и спеченный порошок смеси однородных по эффективному размеру частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур.

2. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом соединением (U,Pu) является (U,Pu)O₂.

3. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.2, при этом содержание углеродных каркасных структур в порошке смеси составляет 1,8-15,6 об.%.

4. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом соединением (U,Pu) является (U,Pu)N.

5. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.4, при этом содержание углеродных каркасных структур в порошке смеси составляет 1,5-13,0 об.%.

6. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом частицы соединения (U,Pu) в порошке смеси однородны по плотности.

7. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.6, при этом однородность по плотности обеспечивается применением частиц соединения (U,Pu), изготовленных по одной технологии.

8. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.7, при этом применяются частицы соединения (U,Pu) одной партии изготовления.

9. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом порошок смеси содержит частицы соединения (U,Pu), изготовленные с использованием совместного осаждения солей U и Рu или совместного измельчения частиц соединений U и Рu.

10. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом углеродные каркасные структуры представлены фуллеренами, и/или углеродными нанотрубками, и/или углеродными нановолокнами.

11. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.1, при этом зазор между топливным сердечником и оболочкой заполнен свинцом или сплавом свинца с висмутом.

12. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора, содержащий трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из соосных таблеток, все или часть таблеток зонированы и содержат спрессованный и спеченный порошок смеси частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур, при этом центральная цилиндрическая зона таблетки имеет более низкое, а внешняя кольцевая зона - более высокое объемное содержание углеродных каркасных структур.

13. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом соединением (U,Pu) является (U,Pu)O₂.

14. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.13, при этом содержание углеродных каркасных структур в порошке смеси составляет 1,8-15,6 об.%.

15. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом соединением (U,Pu) является (U,Pu)N.

16. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.15, при этом содержание углеродных каркасных структур в порошке смеси составляет 1,5-13,0 об.%.

17. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом частицы соединения (U,Pu) в порошке смеси однородны по эффективному размеру.

18. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом частицы соединения (U,Pu) в порошке смеси однородны по плотности.

19. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.18, при этом однородность по плотности обеспечивается применением частиц соединения (U,Pu), изготовленных по одной технологии.

20. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом порошок смеси содержит частицы соединения (U,Pu), изготовленные с использованием совместного осаждения солей U и Рu или совместного измельчения частиц соединений U и Рu.

21. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом углеродные каркасные структуры представлены фуллеренами, и/или углеродными нанотрубками, и/или углеродными нановолокнами.

22. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора по п.12, при этом зазор между топливным сердечником и оболочкой заполнен свинцом или сплавом свинца с висмутом.

Описание изобретения к патенту

Группа изобретений относится к ядерной энергетике, а именно к тепловыделяющим элементам стержневого типа, и может быть использована в ядерных реакторах различного типа, предпочтительно на быстрых нейтронах.

Тепловыделяющий элемент (твэл) стержневого типа содержит оболочку с концевыми заглушками, в которой размещен топливный сердечник. Оболочка защищает топливный сердечник от контакта с теплоносителем, от его эрозионного и коррозионного действия и ограничивает возможность загрязнения теплоносителя продуктами деления. Одной из проблем эксплуатации стержневого твэла с таблетированным топливом является растрескивание с последующей фрагментацией топливных таблеток и расклинивание фрагментами таблеток оболочки твэла, небезопасное для ее целостности. К числу причин, вызывающих растрескивание таблеток, наряду с разбуханием топлива, относятся специфичные для смешанного топлива значительные температурные градиенты, вызывающие в условиях низкой теплопроводности керамического топлива высокие термоупругие напряжения. По мере выгорания топлива на периферии таблетки образуется так называемый rim-слой, отличающийся наличием многочисленных газовых пузырьков, исчезновением исходной зеренной структуры и образованием новых субзерен значительно меньшего размера. Образование и развитие такого слоя приводит к созданию барьера на пути тепла из топлива, к снижению радиальной теплопроводности и, как следствие, к неоднородности выгорания топлива и к еще большим напряжениям в его материале. Недостаточное соответствие запаса прочности и термостойкости таблеток уровню возможных термонапряжений ведет к риску разрушения оболочки и ограничивает эксплуатационный потенциал твэла.

Возможным решением этой проблемы является повышение прочности и термоустойчивости топлива, заключенного в оболочку твэла, путем введения добавок, изменяющих теплофизические свойства топливного материала и превращающих его в дисперсно-упрочненную керамику, замедляющих процесс образования в материале rim-слоя и повышающих допустимый уровень выгорания топлива.

Известна таблетка ядерного топлива, изготовленная из (U,Pu)O ₂ с добавкой, выбранной из оксидов Сr, Аl, Тi, Мg и Nb. Таблетка изготовлена по технологии смешения, при которой сначала создают начальную смесь порошков с «избыточной концентрацией» плутония по отношению к точно заданному содержанию плутония, которую повторно смешивают с добавкой диоксида урана для получения целевой порошковой смеси; именно эту целевую смесь таблетируют и спекают. Таблетка обладает повышенной равномерностью распределения фазы (U,Pu)O₂ в матрице UO₂ (RU 2352004 С2, 20.11.2007, МПК G21С 3/62).

К недостаткам известной таблетки можно отнести ее недостаточные прочность и термоустойчивость: равномерность распределения (U,Pu)O₂-фазы оптимизирует температурные поля, но только частично снижает термоупругие напряжения в таблетке.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к описываемому изобретению является твэл ядерного реактора на быстрых нейтронах (БН-600), представляющий собой трубку из оболочечного материала с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутреннюю полость которой помещены компактные изделия из смешанного оксидного топлива в виде таблеток (Самойлов А.Г. и др. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1996, с.115). К недостаткам известного твэла можно отнести недостаточную прочность и термоустойчивость материала его топливного сердечника.

Заявленное решение направлено на снижение риска разрушения оболочки твэла и обеспечивает достижение технических результатов, состоящих: в замедлении процесса образования rim-слоя на периферии таблеток применяемого топлива, в повышении их прочности и термостойкости, обеспечивающих итоговое снижение вероятности расклинивания оболочки твэла фрагментами таблеток.

Технический результат достигается тем, что тепловыделяющий элемент содержит оболочку с герметично приваренными концевыми заглушками, во внутренней полости которой с зазором размещен топливный сердечник, собранный из соосных таблеток, при этом все или часть таблеток содержат спрессованный и спеченный порошок смеси однородных по эффективному размеру частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур. Вариантом является твэл, содержащий зонированные таблетки, при этом центральная цилиндрическая зона таблетки имеет более низкое, а внешняя кольцевая зона - более высокое объемное содержание углеродных каркасных структур.

Под таблеткой ядерного топлива (топливной таблеткой) в рамках настоящего технического решения понимается керамическое изделие цилиндрической формы, содержащее соединение (U,Pu) (в первую очередь (U,Pu)O₂ или (U,Pu)N; возможен, но менее перспективен в использовании (U,Pu)С). Наиболее технологичными являются таблетки высотой около 1-2 диаметров, но допустимы и иные соотношения размеров, в частности значительно более высокие таблетки.

К углеродным каркасным структурам в рамках настоящего изобретения отнесены фуллерены, углеродные нанотрубки и углеродные нановолокна. Фуллерены могут быть вида С₆₀, С₇₀, С₇₄, С₇₆ , С₈₀, С₈₄ и выше по числу атомов. Углеродные трубки могут быть одно- и многослойные, размер вторых - несколько десятков нм, внутренний - 0,5-5,5 нм. Трубки отличаются разным количеством слоев и типом структур, например зигзагообразная, креслообразная, хиральная. В последнем случае гексагоны С ₆ закручены по спирали вокруг трубки; тип строения влияет на ее механические свойства. Нанотрубки являются одномерными кристаллами; длина нанотрубок много больше диаметра. Углеродные напотрубки обладают высокими прочностными свойствами, в частности в 20 раз прочнее стали и упруги при изгибе. Углеродные нановолокпа представляют собой нитевидные частицы диаметром 150-200

нм и длиной от нескольких до сотен мкм, стенки которых состоят из графенов. Нить имеет структуру графита [1, 2].

Смешанное ядерное топливо с введенной в него наноуглеродной фазой является двухуровневым композиционным материалом с матричными веществами различного типа: соединение Pu в матрице соединения U и делящийся материал в наноуглеродной матрице. Особенностью этого композиционного материала является то, что матричные фазы отличаются и назначением, и поведением под нейтронным облучением, и технологическими приемами их равномерного по объему внедрения в материал таблетки.

Введение упрочняющей фазы наноуглеродных структур, активно не взаимодействующих с соединениями делящегося материала и не растворяющихся в нем вплоть до температуры его плавления, обеспечивает возможность сохранения микрогетерогенного строения и дислокационной субструктуры, а следовательно, и длительной работоспособности топливного сердечника до 0,9-0,95 Т_пл .

В таблетке ядерного топлива, спрессованной и спеченной из смеси частиц соединения (U,Pu) и углеродных каркасных структур, образовавшаяся матрица наноуглеродных структур (первичных каркасных структур и, допускается, сложных углеродных новообразований) воспринимает основную часть напряжений при температурных градиентах. Распределенные в них частицы соединения (U,Pu) препятствуют движению дислокации приложения нагрузки. Когда движущаяся дислокация встречается с частицей, происходит либо перерезание частицы, либо обход частицы дислокацией. В результате реализуется тот процесс, для протекания которого необходимо наименьшее напряжение, что минимизирует термические напряжения в таблетке и повышает ее термостойкость.

Основными параметрами, от которых зависит эффективность упрочнения, являются размер частиц соединения (U,Pu), расстояние в матрице наноуглеродных структур между ними и вид этих структур. Использование известного расчетного механизма Орована с учетом модуля сдвига матрицы Gm и величины вектора Бюргенса позволяет определить оптимальные значения вида и объемного содержания армирующей фазы наноуглеродных структур, обеспечивающие наиболее эффективное упрочнение керамической таблетки. Оптимальная объемная доля углеродной фазы также может быть рассчитана, например, по известному правилу аддитивности напряжений с учетом критического минимального объема армирующей углеродной фазы [3].

При этом необходимо учитывать различное эксплуатационное поведение топлива на основе U и топлива на основе (U,Pu). В смешанном (U,Pu) топливе содержание соединения плутония не превышает 30%, то есть фактически основой топлива является соединение урана, но поведение смешанного топлива под облучением в значительной степени определяется именно плутониевой составляющей. Различная стабильность валентных состояний урана и плутония ведет к пространственному перераспределению урана и плутония в топливном материале, которое реализуется в процессе «испарение-конденсация». При наличии температурного градиента давление пара над топливом в центральной части всегда будет больше, чем над топливом в более холодной периферийной области, что и приводит к радиальному изменению состава топлива в таблетке. Более летучее соединение урана конденсируется на холодной стороне, в то время как менее летучее соединение плутония концентрируется в горячей зоне и его концентрация растет в направлении к более горячей зоне таблетки. Эти процессы в условиях низкой теплопроводности топливного материала обусловливают высокие, в сравнении с ординарным урановым топливом, градиенты температуры, достигающие 700°С/мм, с температурой в центре таблетки выше температуры плавления [4, 5].

В связи с этими принципиальными поведенческими отличиями смешанного топлива от ординарного оценки термонапряжений для таблеток на основе (U,Pu) необходимо проводить с учетом динамики температурных градиентов, обусловленной радиальной миграцией актиноидов.

Расчеты показывают, что объемное содержание углеродных каркасных структур, равномерно распределенных в материале порошка смеси, при котором эффективно замедляется процесс растрескивания таблетки вследствие термоупругих напряжений, для рабочего диапазона выгорания с учетом отличающихся тепловых и прочностных характеристик (U,Pu)O ₂ и (U,Pu)N и с учетом сопутствующего процесса разбухания составляет 1,8-15,6 об.% для смеси с (U,Pu)O₂ и 1,5-13,0 об.% для смеси с (U,Pu)N.

Равномерность распределения наноуглеродных структур в объеме материала предопределяет незначительность величин пространственных флуктуации термических напряжений, уменьшает вероятность появления локальных участков деструкции материала, являющихся потенциальными очагами зарождения трещин. Условие равномерности распределения накладывает ограничения на допустимые гранулометрические и плотностные характеристики порошка делящегося вещества, предназначенного к смешению с углеродными каркасными структурами. В частности, равномерность распределения фаз материала не достигается при использовании порошка частиц соединения делящегося вещества произвольного размера. Для ее достижения необходим однородный по эффективному размеру порошок частиц (эффективный размер частиц определяется по размеру сита, задерживающего 90% материала). Предпочтительно применение частиц приближенно сферической формы. Более высокий уровень равномерности распределения достигается дополнением размерной однородности однородностью по плотности. Последнее обеспечивается, в частности, применением порошка частиц соединения делящегося вещества, изготовленного по одной технологии, предпочтительно применением порошка частиц одной производственной партии.

Такого качества порошок может быть получен, например, уплотнением исходного порошка (U,Pu)O₂ или (U,Pu)N, затем дроблением полученных компактов и гранулированием на ситах с итоговым получением более плотного однородного продукта. Допустимы и другие способы подготовки размерно монофракционного порошка требуемой плотности.

Фактором, влияющим на термостойкость таблетки смешанного топлива, является равномерность распределения фазы соединения Рu в матрице соединения U. Последнее обеспечивается, в первую очередь, способом изготовления пресс-порошка соединения (U, Рu). Эти способы можно разделить на 3 основные группы. Первую группу составляют способы химического соосаждения солей U и Рu (например, AU/PuC-процесс или COPRECAL-процесс). Вторую группу составляют способы механического смешения порошков соединений U и Рu, включающие технологические операции совместного измельчения и грануляции (например, ОКОМ-процесс). Третью группу - способы прямого смешения порошков соединений U и Рu. Способы первой и второй групп обеспечивают получение спрессованного и спеченного продукта с достаточной относительно настоящего технического решения равномерностью распределения фазы соединения Рu в матрице U. Способы третьей группы (прямое смешение) не гарантируют равномерного распределения U и Рu в виде единой фазы (U, Pu)O₂ или (U, Pu)N и их применение в настоящем техническом решении не целесообразно [6].

Другим способом повышения прочности и термостойкости таблетки является повышение содержания армирующей наноуглеродной фазы в ее радиально-периферийной части. Таблетка изготавливается зонированной, при этом центральная цилиндрическая зона таблетки имеет более низкое, а внешняя кольцевая зона - более высокое объемное содержание углеродных каркасных структур. В этом случае внешний слой материала повышенной прочности служит механическим обручем для внутренней зоны и препятствует развитию протяженных радиальных трещин. Таблетка радиально-переменного состава изготавливается по одной из известных технологий зонирования керамики, например [7].

Возможности дисперсного упрочнения элементов топливного сердечника углеродными каркасными структурами ограничены требованиями к плотности материала по урану/плутонию. Дополняющим приемом снижения термических напряжений в твэле является заполнение зазора между топливом и оболочкой материалом с высокой теплопроводностью, например свинцом или сплавом свинца с висмутом. Это позволяет обеспечить отвод тепла от твэлов при относительно низкой температуре топлива.

Повышение термостойкости элементов топливного сердечника твэла путем их дисперсного упрочнения наноуглеродными структурами, проведенное с обеспечением равномерного распределения фаз или с зонированием таблеток и укреплением их радиально-периферийной части, снижает риск расклинивания и разрушения фрагментами топлива оболочки твэла и повышает ресурс его работы.

Пример 1. Твэл имеет оболочку из нержавеющей стали. Топливный сердечник имеет высоту 1060 мм и сформирован из таблеток высотой 6,1 мм и диаметром 5,4 мм. Таблетки изготовлены из порошка смеси (U,Pu)O ₂ и 6 об.% фуллеренов С₆₀. Зазор между топливом и оболочкой заполнен сплавом свинца с висмутом.

Пример 2. Твэл имеет оболочку из стали 316. Топливный сердечник имеет высоту 2700 мм и сформирован из таблеток (U,Pu)N высотой 8,5 мм и диаметром 7,0 мм. Таблетки зонированы, материал центральной цилиндрической зоны таблетки изготовлен из порошка смеси (U,Pu)N и 3,2 об.% углеродных каркасных структур в виде фуллеренов С ₆₀ и углеродных нанотрубок (1:1), материал внешней кольцевой зоны - из порошка смеси (U,Pu)N с 4,8 об.% углеродных каркасных структур того же вида.

Приведенные выше примеры реализации изобретения не исключают использования иных сочетаний углеродных каркасных структур, иных содержаний углеродной фазы в порошке смеси и иных технических параметров деталей твэла.

Источники информации

1. Кем А.Ю. Технологические основы производства порошковых и композиционных наноструктурных материалов и изделий. Ростов н/Д, ИЦ ДГТУ, 2008, с.9.

2. Шевердяев О.Н. Нанотехнологии и наноматериалы. М., Изд-во МГОУ, 2009, с.65-74.

3. Портной К.И. Дисперсно-упрочненные материалы / Портной К.И., Бабич Б.Н., М.: Металлургия, 1974, с.14-17.

4. Котельников Р.Б. и др. Высокотемпературное ядерное топливо. М.: Атомиздат, 1969, с.132-135

5. Самойлов А.Г. и др. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов. М., Энергоатомиздат, 1996, с.100-104, 108.

6. Махова В.А. и др. Усовершенствование методов изготовления уран-плутониевого топлива. Атомная техника за рубежом, 1982, с.16-21.

7. Патент KR 10982664 B1, МПК G21C 3/62, 16.04.2009.