способ комплексной переработки твердых радиоактивных отходов методом плавления в электрической печи постоянного тока

Формула изобретения

Способ комплексной переработки твердых радиоактивных отходов методом плавления, отличающийся тем, что переработка ТРО происходит путем их расплавления в электрической печи постоянного тока под действием высокой температуры, сил гравитации и действия электрического поля осуществляется перераспределение радионуклидов по физико-химическим свойствам в конечных компонентах переработки, их фиксацией в стабильной матрице, гарантирующей надежное хранение на весь период до необходимого уровня их распада, и обеспечивается перевод основной массы низко- (НАО) и среднерадиоактивных отходов (САО) в очень низкоактивные отходы (ОНАО).

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области атомной промышленности и энергетики.

В проектах действующих атомных станций (АЭС) РФ твердые низко- и среднерадиоактивные отходы, образующиеся в процессе эксплуатации, после сортировки размещались в боксах хранилищ твердых радиоактивных отходов (ХТРО) или хранилищ жидких и твердых отходов (ХЖТО) «навалом». Значительные объемы накопленных твердых радиоактивных отходов (ТРО) и заполнение проектных хранилищ привело к необходимости сокращения объемов ТРО.

Основными способами сокращения объемов ТРО на действующих и вновь проектируемых АЭС приняты методы сжигания, прессования и «высокого» прессования.

При сжигании образующаяся мелкодисперсная летучая зола выгружается из печи в металлическую бочку объемом 200 дм³. С целью омоноличивания зольного остатка применяется его цементирование. После цементирования бочки размещаются в невозвратные железобетонные контейнеры (НЗК). Тем самым дополнительно увеличивается общее количество ТРО. При сжигании используется органическое топливо, образуются диоксиды и фураны, что в значительной мере усложняет систему газоочистки.

При прессовании твердых отходов происходит измельчение волокнистых и строительных отходов. По принятой на АЭС РФ технологии прессования ТРО загружаются в металлическую бочку объемом V=200 дм³ с последующим прессованием на установке с усилием G=950 кН.

«Высокое» прессование или суперпрессование осуществляется путем деформации заполненной бочки на прессе с усилием G=20 МН, что приводит к разрушению защитного покрытия металла бочки, особенно ее внутренних поверхностей. Поэтому предсказать стойкость металла упаковки, находящегося под действием внутренних напряжений от прессования, напряжений со стороны прессованных материалов и влияния ионизирующего излучения на составляющие размещенных в ней отходов, очень сложно.

Коэффициент «высокого» прессования ТРО достигает 5-7

Использование металлических бочек и НЗК из чистых материалов значительно увеличивает общее количество ТРО и снижает коэффициент уменьшения объема ТРО.

Во всех перечисленных способах не происходит фиксации радионуклидов, не предусмотрена сертификация отходов, что исключает прогнозирование стойкости упаковки при длительном хранении или захоронении.

Известен способ переработки радиоактивных отходов (РАО) в «холодном тигле», аналог индукционного метода плавления металлических материалов. Однако ввиду низкой электропроводности ТРО, сложной конструкции и значительных температурных потерь на охлаждение «холодного тигля», данный метод переработки не получил распространения.

Использование плазмы в качестве теплоносителя при высокотемпературном способе плавления ТРО связано с введением в процесс дополнительно большого количества инертного газа или воздуха высокой очистки. Применение плазмы приводит к большим тепловым нагрузкам поверхностей плавильной установки и низкой теплоотдачи из-за неравномерной плотности перерабатываемых ТРО. При этом усложняется система газоочистки за счет образования большого объема отходящих газов и образования диоксидов и фуранов.

Способ комплексной переработки твердых радиоактивных отходов методом плавления в электрической печи постоянного тока заявителям неизвестен.

Предлагаемый способ комплексной переработки ТРО методом плавления заключается в том, что плавление отходов в электрической печи постоянного тока (Фиг.1) происходит за счет «джоулева» тепла, выделяемого при протекании тока в расплаве между опускным электродом 3 и донной фазой печи 7. В процессе плавления изменяется агрегатный и морфологический состав продуктов переработки. При этом происходит частичное перераспределение радионуклидов. Под действием высокой температуры t=1500-2000°С все органические соединения, составляющие ТРО, переходят в газообразное состояние и удаляются на систему газоочистки 4, неорганические - плавятся и накапливаются в печи. После слива расплава в упаковку или форму и его охлаждения получается монолитный стеклообразный композит, близкий по структуре к базальтам с высокой механической прочностью и химической стойкостью. Фиксация радионуклидов в подобной матрице гарантирует их нераспространение на весь период хранения до необходимого уровня радиоактивного распада.

Формирование донной фазы электрической печи, «болота», осуществляется путем плавления металлических отходов на подине печи. По мере формирования «болота» производится загрузка отходов 2. В первоначальный период, до образования необходимого объема расплава 6, передача тепла электрической дуги отходам осуществляется жидким теплоносителем, в качестве которого используется расплавленный металл - «болото». В дальнейшем тепло выделяется за счет электротермического сопротивления расплава - «джоулево» тепло. По мере заполнения объема печи расплав сливается в форму или упаковку. Слив расплава осуществляется до зеркала «болота». Температура слива расплава из печи составляет t=1350-1500°С. «Болото» заменяется по мере достижения определенного уровня его активности. Оно состоит из расплавленных при формировании «болота» соединений железа и внедренных из расплава ГРО нуклидов кобальта ⁶⁰ Со и других тяжелых металлов и сплавов.

С целью минимизации образования диоксидов и фуранов процесс протекает при ограниченном поступлении воздуха в зону плавления и резком охлаждении уходящих газов на выходе из печи плавления до температуры ниже 50°С.

Под действием высокой температуры, сил гравитации и электрического поля происходит перераспределение радионуклидов в получаемых компонентах продуктов переработки по схеме, приведенной на Фиг.2:

- легкие радионуклиды ¹³⁷Cs из основной массы твердой фракции отходящих газов удаляются на двухпоточную многоступенчатую систему газоочистки и после охлаждения улавливаются;

- вредные газовые соединения адсорбируются на водогазовом эжекторе;

- тяжелые радионуклиды ⁶⁰Со перемещаются в металлическое «болото» и образуют стабильную структуру сплава кобальта и железа;

- накапливаемый в печи расплав ТРО в процессе частичного извлечения радионуклидов переквалифицируется в очень низкоактивные отходы (ОНАО).

Изотоп ¹³⁷Cs является продуктом ядерного распада. При плавлении ТРО с высокой температурой в граничной зоне твердых материалов и расплава комплексные соединения ¹³⁷Cs цезия удаляются с отходящими газами и мелкодисперсной пылью и улавливаются в двухпоточной многоступенчатой системе газоочистки (Фиг.3).

При повторном переплаве уносов соединения цезия фиксируются в стекловидной массе. Радионуклид цезий ¹³⁷Cs плотностью =1,873 г/см³, температура плавлении t_пл =28,6°С, температура кипения t_кип=669,2°С, период полураспада t_1/2=30,17 лет.

Радиоактивный кобальт ⁶⁰Со, период полураспада T _1/2=5,2713 года, с удельной плотностью, равной - 8,9 г/см ³ с t_пл=1493°С и t_кип=2957°С в расплаве с плотностью - 2,7-2,8 г/см³ под действием гравитационных сил, как наиболее тяжелая составляющая, перемещается в расплав. Наличие вибрации при плавлении способствует этому процессу. Под действием электрического поля частицы перемещаются в «болото», имеющее отрицательный потенциал. Электрическое поле действует не только на микро- и макрочастицы (частицы пыли, дыма и т.д.), имеющие заряд, но и на электрически нейтральные частицы с общим нулевым зарядом, обладающие электрической полярностью или способные приобрести полярность в электрическом поле.

Процесс выделения тяжелых металлов из шлаковых соединений широко известен и применяется в металлургии черных и цветных металлов при обеднении шлаков в обеднительных или шлаковых печах.

Радионуклиды кобальт ⁶⁰Со и цезий ¹³⁷Cs составляют более 80% активности в ТРО. Их частичное удаление из состава расплава, по предлагаемому способу, позволит получить не только фрагменты ТРО, но и очень низких радиоактивных отходов (ОНАО).

Принципиальная схема работы электропечи показана на Фиг.1 и состоит из корпуса печи 1, узла загрузки 2, угольного электрода 3, системы удаления газов 4, источника постоянного тока 5; под пунктом 6 показан расплав ТРО, под пунктом 7 - расплав металлических отходов.

На Фиг.2 приведена принципиальная схема способа комплексной переработки ТРО методом плавления в электропечи постоянного тока.

На фиг.3 показана схема двухпоточной многоступенчатой системы газоочистки, состоящей из теплообменника 8, центробежного насоса 9, теплообменника циркуляционной воды 10, эжектора 11, рукавных фильтров 12, электростатических фильтров 13, фильтров финишной очистки 14.

В процессе плавления ТРО в печи поддерживается отрицательное давление с целью исключения выбросов в рабочую атмосферу цеха пыли и отходящих газов. Технологический процесс протекает под постоянным температурным и радиационным контролем. Образующиеся по предлагаемому способу комплексной переработки ТРО методом плавления композиты подлежат паспортизации. В дальнейшем они могут быть захоронены или вторично использованы как специфический строительный материал на полигоне АЭС, либо переданы на региональный пункт захоронения радиоактивных отходов (ПЗ РАО).

Согласно санитарным правилам «Обеспечение радиационной безопасности при обращении с промышленными отходами атомных станций, содержащими радионуклиды» СП 2.6.6.2572-2010:

п.4.1. Промышленные отходы с удельной бета-активностью от 0,3 до 100 кБк/кг, или с удельной альфа-активностью от 0,3 до 10 кБк, или с содержанием трансурановых радионуклидов от 0,3 до 1,0 кБк/кг относятся к очень низкоактивным отходам (ОНАО).

«Основными санитарными правилами обеспечения радиационной безопасности» (ОСПОРБ-99) СП 2.6.1. 799-99 допускается их использование:

п.3.11.1 материалы и изделия с низкими уровнями содержания радионуклидов допускается использовать в хозяйственной деятельности. Критерием для принятия решения о возможном применении в хозяйственной деятельности сырья материалов и изделий, содержащих радионуклиды, является ожидаемая индивидуальная годовая эффективная доза облучения, которая при планируемом виде использования не должна превышать 10 мкЗв, а годовая коллективная эффективная доза не должна быть более 1 чел.-Зв.

п.3.11.4 Сырье, материалы и изделия с удельной бета-активностью от 0,3 до 100 кБк/кг, или с удельной альфа-активностью от 0,3 до 10 кБк/кг, или с содержанием трансурановых радионуклидов от 0,3 до 1,0 кБк могут ограниченно использоваться только на основании санитарно-эпидемиологического заключения органов государственного санитарно-эпидемиологического надзора на определенный вид применения. Эти материалы подлежат обязательному радиационному контролю.

Получаемые композиты могут быть использованы в хозяйственной деятельности в качестве специфического строительного материала при сооружении объектов для длительного хранения биологических отходов (патент 23214658 С2, МПК В09В 3/00 (2006.01), A61L 11/00 (2006/01).

Они могут быть использованы в виде источников ионизирующего излучения при стерилизации и дезинфекции или как исходные материалы получения радионуклидов.

Дезинфекция с помощью ионизирующего излучения регламентирована Государственным стандартом Союза ССР «Методы, средства и режимы стерилизации и дезинфекции изделий медицинского назначения» ГОСТ 25375-82 и применяются при:

- дезинфекции и обеззараживании любых жидких и твердых отходов, в том числе и медицинского происхождения (ЗАО "Обнинский Центр Естественных Наук и Технологий" (ОЦНТ));

- радиационной обработке воды (Санкт-Петербургский государственный технологический институт на примере Ленинградской АС);

- обеззараживании бытовых сточных вод («Энержи Системс», США);

- обеззараживании городских сточных вод («Гельбюдер Зульцер», «Ампер»,ФРГ);

- стерилизации плазмы и препаратов из плазмы крови (патент RU 2193893, 10.12.2002, МПК A61L 2/08);

- очистке сточных вод (патент RU 2057717, 10.04.1996, МПК C02F1/30). Разработки способов переработки ТРО методом плавления ведут:

- ГУП МосНПО «Радон» созданы и испытаны установки плазменной переработки твердых радиоактивных отходов "Пиролиз" и "Плутон";

- ВНИИНМ им. академика А.А.Бочвара создана установка «холодный» тигель.