способ получения генераторного радионуклида рений-188

Формула изобретения

1. Способ получения генераторного радионуклида рений-188, включающий введение 0,1-1,0 М раствора хлористоводородной кислоты в раствор вольфрамата натрия, содержащего радионуклиды вольфрам-188 и рений-188, до получения рН раствора 2-4, пропускание полученного раствора через колонку с сорбентом в виде оксида алюминия в Н ⁺-форме, выдержку вольфрама-188 на сорбенте до накопления в нем радионуклида рений-188 и последующее периодическое элюирование 0,9%-ным раствором хлорида натрия через колонку с сорбентом и получение конечного продукта, содержащего генераторный радионуклид рений-188, отличающийся тем, что элюирование проводят дискретной подачей порций раствора хлорида натрия, причем первую и последнюю получаемые порции элюата сливают отдельно от средней порции, обладающей максимальной объемной активностью.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что элюирование проводят раствором хлорида натрия, имеющим рН 5-7.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что периодичность элюирования составляет 4,0 суток для получения максимальной объемной активности радионуклида рений-188.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что первую промывку проводят на слив раствором хлорида натрия через 2-4 ч после выдержки вольфрама-188 на сорбенте.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к радиохимии и может быть использовано для получения применяемого в ядерной медицине радиотерапевтического препарата на основе радионуклида рений-188 с объемной активностью выше 100 мКи/мл.

Известен способ получения радионуклида рений-188 из генератора вольфрам-188/рений-188, в котором в качестве сорбента используют оксид алюминия, в качестве элюента радионуклида рений-188 - растворы солей натрия (Разработка и исследование генератора ¹⁸⁸W/¹⁸⁸Re высокой активности // Радиохимия, 1993. № 3. С.92-97). Данный способ обеспечивает получение конечного продукта, имеющего следующие характеристики: радиохимическая чистота 99,8%; pH 4-6; содержание неактивных примесей менее 5 мкг/мл; содержание примеси вольфрама-188 менее 10^-2 %; содержание других радионуклидных примесей 10^-5-10 ^-2%; объемная активность до 10 мКи/мл.

К недостаткам данного способа относится несоответствие получаемого качества конечного продукта медико-техническим требованиям: невысокая объемная активность радионуклида рения-188.

Наиболее близким по технической сущности заявляемому способу является способ получения радионуклида рений-188 из генератора вольфрам-188/рений-188 (Патент РФ № 2091877. «Способ получения генератора рения-188», опубликованный 27.09.1997 г.).

Способ заключается в пропускании раствора вольфрамата натрия, содержащего радионуклиды вольфрам-188 и рений-188, через колонку с сорбентом в виде оксида алюминия, обработанным 0,1-1,0 М раствором щелочи, его подкислении 1,0 М раствором хлористоводородной кислоты до pH 2-4, пропускании раствора через колонку с сорбентом в виде оксида алюминия, обработанным 0,1-1,0 М раствором хлористоводородной кислоты (в Н⁺ -форме), пропускании 0,9% раствора хлорида натрия, имеющего pH раствора 3-4, первый раз через 18 часов, а затем растворами натриевых солей периодически в течение срока годности генератора. Характеристика конечного продукта - элюата из генератора вольфрам-188/рений-188 удовлетворяет медико-техническим требованиям: радиохимическая чистота - 99,9%; pH 5,5±1; содержание неактивных примесей менее 5 мкг/мл; содержание примеси вольфрама-188 менее 10 ^-3%; содержание других радионуклидных примесей 10^-5 -10^-2%; выход рения-188 75±5%; объемная активность 0,1-100 мКи/мл.

Недостатком описанного способа является получение конечного продукта, содержащего радионуклид рений-188, имеющего объемную активность менее 100 мКи/мл.

Перед авторами стояла задача обеспечить показатели качества конечного продукта в соответствии с медицинскими требованиями: получение генераторного радионуклида рений-188 объемной активности выше 100 мКи/мл.

Для решения поставленной задачи в способе получения генераторного радионуклида рения-188, заключающемся в том, что к раствору вольфрамата натрия, содержащему вольфрам-188 и рений-188, прибавляют 0,1-1,0 М раствор хлористоводородной кислоты до получения раствора, имеющего pH 2-4, пропускают полученный раствор через колонку с сорбентом в виде оксида алюминия в H ⁺-форме, выдерживают радионуклид вольфрам-188 на сорбенте до накопления в нем радионуклида рений-188 и проводят последующее периодическое элюирование (вымывание радионуклида рений-188) 0,9% раствором хлорида натрия для получения конечного продукта - элюата, содержащего радионуклид рений-188, предлагается элюирование проводить дискретной подачей порций раствора хлорида натрия.

В частных случаях реализации способа предлагается:

- элюирование проводить порциями раствора хлорида натрия, имеющего pH раствора 5-7, необходимого для синтеза меченых соединений медицинского назначения и для повышения выхода радионуклида рения-188, который при данном значении pH раствора практически не сорбируется;

- элюирование проводить с периодичностью 4,0 суток для достижения 99% накопления радионуклида рений-188, что определяется из уравнения накопления дочернего радионуклида рения-188 в генераторной системе вольфрам-188/рений-188, и получения конечного продукта с максимальной объемной активностью;

- первое элюирование проводить на слив раствором хлорида натрия после выдержки радионуклида вольфрама-188 на сорбенте не менее 2-4 часов. Это связано с тем, что сорбция вольфрама-188 на сорбенте обусловлена образованием в кислых растворах (pH 2-4) устойчивых гетерополикомплексов вольмрама-ионов с алюминием. Данное значение pH раствора, содержащего вольфрам-188, обеспечивает максимальную сорбционную емкость оксида алюминия в Н⁺-форме по изополивольфрам-иону. Равновесие сорбции достигается через 24 часа, однако в первые 2 часа сорбируется до 98% вольфрама-188, поэтому первое элюирование необходимо проводить раствором хлорида натрия на слив не ранее чем через 2-4 часа для снижения содержания химических и радионуклидных примесей;

- элюирование проводить порциями раствора хлорида натрия, причем первую и последнюю получаемые порции элюата необходимо сливать отдельно от средней порции, обладающей максимальной объемной активностью. Это связано с тем, что в первой и последней порциях величина объемной активности радионуклида рения-188 не соответствует медицинским требованиям.

Техническим результатом данного изобретения является расширение области применения элюата, содержащего радионуклид рений-188.

На фигуре представлена технологическая схема получения рения-188, где 1 - приготовление исходного раствора вольфрама-188; 2 - сорбция вольфрама-188 на колонке с оксидом алюминия в Н⁺-форме, выдержка вольфрама-188 на сорбенте; 3 - очистка раствора рения-188 от неактивных примесных ионов и продуктов радиолиза промывкой 0,9% раствором хлорида натрия; 4 - десорбция рения-188 порциями раствора хлорида натрия и разделение элюатов по величине объемной активности конечного продукта - элюата, содержащего радионуклид рений-188.

Пример конкретного осуществления способа

К 13 мл раствора вольфрамата натрия, имеющего общую активность 3,82 Ки и концентрацию вольфрамат-ионов в пересчете на вольфрам 5,5 мг/мл, прибавляли 820 мл 0,1 М раствор хлористоводородной кислоты до получения раствора, имеющего значение pH 2,8. Полученный раствор объемом 0,833 л, имеющий объемную активность 4,58 мКи/мл, пропускали через колонку с сорбентом в виде оксида алюминия в Н^+- -форме (pH 4). Масса сорбента составляла 54,18 г, размер зерен сорбента 0,16-0,10 мм. Скорость пропускания раствора 1,5 мл/мин, продолжительность зарядки 9,25 часов. Затем после выдержки в течение 2,5 часов через колонку пропускали на слив 45 мл 0,9% раствора хлорида натрия, имеющего значение pH 5,1. Через 4 суток проводили элюирование раствором хлорида натрия дискретно порциями по 15 мл. Объемная активность первой порции элюата составляла 5 мКи/мл; объемная активность средней порции элюата повышалась до 227 мКи/мл, последней порции - снижалась до 5 мКи/мл. Причем при полном объеме элюирования, равном 45 мл, объемная активность составляла 75 мКи/мл. При этом выход рения-188 составлял 89% от активности вольфрама-188. Таким образом, при дискретном проведении элюирования получили элюат, объемная активность которого повышалась в 3 раза по сравнению с полным элюированием. Характеристика конечного продукта - элюата из генератора вольфрам-188/рений-188 удовлетворяла медико-техническим требованиям: радиохимическая чистота - 99,9%; pH раствора - 5,8; содержание неактивных примесей менее 5 мкг/мл; содержание примеси вольфрама-188 менее 10^-3%; содержание других радионуклидных примесей менее 10^-4%; объемная активность элюата генераторного радионуклида рений-188 составляла 227 мКи/мл.